电动汽车、智能穿戴设备以及各类电动工具的普及对锂离子电池（LIB）的能量密度和循环寿命提出了更高的要求。目前,采用传统材料制备的商用锂电池已经接近了300 Wh/kg的能量密度极限,很难再有质的突破。最具前景的候选负极材料——硅,因容量高、生产成本低、环境友好等特点而备受关注。然而,工作过程中反复的体积膨胀/收缩和持续的界面反应严重阻碍了硅负极的商业化。巨大的体积变化导致硅颗粒的结构破坏以及固体电解质界面（SEI）的不断形成,致使硅材料产生首次充放电效率低、容量衰减快、倍率性能下降快等问题。这些问题进一步导致了硅负极商业化的脚步停滞不前。基于上述问题,本文从改善硅基负极的库伦效率和导电性,缓解硅材料充放电过程中的体积效应等方面出发,开展了以下研究工作:（1）首先采用Materials Studio（MS）软件建立了硅材料的结构模型,然后在其中置入固态锂源电解质,通过模拟计算对比锂源电解质置入纯硅模型后的能带及态密度等的变化来研究锂源电解质对硅材料结构和性能的影响。在模拟计算结果的指导下,通过磁控溅射法将锂源电解质和硅靶材共溅射得到预置锂源电解质的硅薄膜,并研究其性能。置入的固态锂源电解质不仅会在硅膜表面参与SEI的形成,而且能在硅膜内部诱导SEI的形成。同时,固态锂源电解质可以有效地吸收体积膨胀引起的应力,从而提高循环过程中硅膜的电极稳定性。置入固态锂源电解质的硅膜厚度为～10μm,在400 m A/g的电流密度下具有高于92%的初始库伦效率,且150次循环后能提供2135m Ah/g的容量以及87%的容量保持率。（2）通过MS软件构建了二氧化锰的结构模型,然后在其中置入硅原子,通过模拟计算对比不同硅原子数掺入二氧化锰模型的能带及态密度等的变化来研究不同硅原子数量对二氧化锰基体结构与性能的影响。在模拟计算结果的指导下,通过二氧化锰与硅靶材的磁控共溅射得到硅锰复合薄膜,并研究其性能。在硅锰（Si-MO）复合薄膜的设计中,Mn O2基体提供结构支撑,Si作为能量密度贡献主体贡献容量。在420m A/g电流密度下的循环性能测试中,硅锰复合氧化物薄膜的首次可逆比容量高于1100 m Ah/g,且能稳定循环1000次。（3）通过MS软件构建了硅材料的结构模型,然后在其中置入锗原子和氮原子,通过模拟计算对比锗、氮掺入纯硅模型后的能带及态密度等的变化来研究锗、氮的掺入对硅材料结构与性能的影响。在模拟计算结果的指导下,采用磁控溅射法,使用氩气和氩氮混合气氛分别溅射纯硅靶材和纯锗靶材,得到硅锗氮复合薄膜,并研究其性能。氮与高锂离子扩散效率的锗同时引入硅后,缩短了锂离子输运路径,提高了硅锗氮（Si-Ge-N）复合薄膜的导电性和高倍率循环稳定性。在420 m A/g下的200次循环性能测试后,硅锗氮复合薄膜仍能提供1644 m Ah/g的比容量以及～90%的容量保持率。