钛硅分子筛TS-1和离子液体在芳烃侧链氧化反应中的应用

来源 :华东师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liangxiaolong43
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本论文由三部分内容组成:(1) 钛硅分子筛TS-1催化氧化苯乙烯制苯乙醛;(2) 钛硅分子筛TS-1催化氧化烷基苯的反应研究;(3) 离子液体中的芳烃侧链氧化反应探索。 一.钛硅分子筛TS-1催化氧化苯乙烯制苯乙醛 研究了当苯乙烯/H2O2=1时获得高收率苯乙醛的反应条件。 首先确定了苯乙烯、双氧水和催化剂TS-1的最佳投料比例,然后我们又筛选出丙酮作为TS-1催化氧化苯乙烯制苯乙醛的最佳溶剂使得苯乙醛的单程转化率显著提高。 在产物分离过程中发现存在一定量的组成复杂的高沸点物质,推测可能是苯乙烯齐聚所致,因此在使用阻聚剂对苯二酚后发现苯乙醛收率明显增加。 TS-1经过简单的洗涤,焙烧即可恢复催化活性。TS-1经过4次循环使用,苯乙醛的收率仍可达40%以上。 在最佳条件下TS-1/H2O2体系催化氧化苯乙烯可以获得60%收率的苯乙醛,高于文献报道的26%的收率,从而避免了高底物/试剂比给实际应用带来的不利因素。 由于反应中氧化剂为H2O2反应后生成H2O;反应条件温和(常压,60~70℃);TS-1可以数次使用,因此该反应具有经济,环保,安全的优点。这为合成苯乙醛提供了一种新的方法。 二.钛硅分子筛(TS-1)催化氧化烷基苯的反应研究 研究了烷基苯的催化氧化反应中TS-1的催化活性以及获得高转化率的反应条件。 TS-1催化的烷基苯氧化反应大部分发生在α-C原子上,还有少量发生在苯环上。因此产物主要是苄基位氧化产物酮和醇,另外是少量苯环上氧化产物酚类物质。尽管十小时内乙苯的单程转化率很低,但通过增加Ts-1用量及延长反应时间能够显著提高底物的单程转化率,经过72小时乙苯的转化率可达20%以上。有要 不同于苯乙烯的氧化,TS一1催化乙苯的氧化反应到达平衡的时间较长,鱼程转化率较低。但是,反应中TS一1的活性呈缓慢下降趋势,而且TS一1的回收处理更方便。三.离子液体中的芳烃侧链选择性氧化反应探索 研究了离子液体中芳烃侧链选择性氧化反应。我们分别考查了新型离子液体中TS一1催化氧化苯乙烯反应和Co(以c)2催化氧化烷基芳烃反应。 初步的研究显示离子液体〔Emim]飞F4--是苯乙烯氧化反应的良好溶剂。在离子液体[Emim」书F4一作溶剂时,首次采用TS一1催化苯乙烯氧化反应,获得了较为理想的结果—高转化率(5090)、高选择性(gocyo)地得到苯甲醛,优于目前TS一1以及其它类型分子筛催化苯乙烯氧化制苯甲醛的结果。 初步的研究显示离子液体「B耐m]+P F6一和混合体系「Bmi司飞F4一/HOAc(1:1)是Co(OAc):催化芳烃侧链分子氧氧化反应的良好溶剂,在温和的条件下将具有亚甲基节基的芳香烃高转化率、高选择性地氧化为芳香酮,并且离子液体能够循环使用。与〔Bmi司争F6一相比较,混合体系[Bmi司+BF4一/H以c(1:1)性质更稳定。
其他文献
<正>开展劳动竞赛活动是基层央行工会组织履行职能的重要形式,是工会组织发挥"桥梁"、"纽带"作用的有效途径。实践证明:人民银行工会组织开展以"创新金融服务,支持经济发展"
人本管理是应知识经济时代要求而产生的一种现代管理理念,反映了当代社会人们对人自身价值的认识与人的地位的提升。严格地说,以人为本的管理,它概括的是管理的价值观体系,而并非
十六大提出发展壮大县域经济,十六届三中全会又提出要“大力发展县域经济”,这为农村经济发展和全面建设小康社会提出了一个方向,是全面建设小康社会的必然选择。 本文从西部
敦煌写本《大般涅槃经》无论在佛教史上,还是在汉语史和汉字史上都具有极高的研究价值。本文全面调查了敦煌本《大般涅槃经》,凡874号,分别对其版本、异文、俗字和部分词语进行
<正>开展党的群众路线教育实践活动已半年之久,对照检查职工培训工作,存在培训考试脱离实际、创新意识不强等诸多不到位,作为职教干部我们也必须深刻反思,力求整改并在今后的
批评的策略在于分析所谓"单个文本或作家与其所属的复杂文本集合体之间的动态关系",因为构成文本意义的,是文本所在的话语传统。解读卡夫卡的《万里长城建造时》,具有诗学与
由于我国以往农业目标并不在于扩大出口,对扩人农产品出口缺少理论和经验指导。加之近年来主要贸易国技术壁垒的影响,入世厉我国农产品出口形势并不理想,特别是那些被普遍认为具
慢性肺源性心脏病(简称肺心病)是由肺组织、肺动脉血管或胸廓的慢性病变引起肺组织结构和功能异常,产生肺血管阻力增加,肺动脉压力增高,使右心扩张、肥大,伴或不伴右心衰竭的
本研究从教育行为中的学生学习行为出发,探讨学习动机、学习策略及相关因素。研究将关注的焦点集中到师范大学音乐专业学生的学习活动上,希冀通过研究能管窥到在我国音乐教育改
中国古代山水诗结构的产生及发展具有内在的合理性及明显的阶段性。其合理性表现为:正是由于特定的时代背景赋予山水诗特定的创作动机、作者心态、语言观等创作要素,才最终促成