基于格位取代和能量传递实现Mg2Y2Al2Si2O12基荧光粉的光谱调控

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本文以石榴石结构的Mg2Y2Al2Si2O12为基质,采用高温固相法合成了一系列过渡金属离子Mn2+和稀土离子Eu2+/Ce3+单掺或共掺杂的Mg2Y2Al2Si2O12基荧光粉。通过单掺激活离子的多格位取代、浓度调节以及共掺激活离子的能量传递,实现了样品的光谱移动和性能提升。利用各种表征手段对材料的发光性能进行了研究与分析,最终获得发射光颜色可调的单掺杂荧光粉、近紫外激发的暖白色荧光粉和高量子效率的白光LED用红色补偿粉。具体研究的结果如下:(1)首先合成了Mg2-xY2Al2Si2O12:xMn2+单掺杂荧光粉。利用石榴石结构的{Y2Mg}[MgAl](AlSi2)O12基质中不同离子占据同一位置,同时同一离子占据不同位置的局部离子无序性的独特的晶体结构,使得Mn2+成功掺入基质的晶体结构中,取代了八配位Mg2+、六配位的Mg2+和四配位的Al3+,形成三种发光中心:Mn1、Mn2和Mn3,实现了Mn2+在石榴石结构中的多格位发光,获得了红色、近红外和绿色荧光发射。此外,通过调节Mn2+的掺杂浓度,实现了单一基质固定激发下的发射光谱从绿色到近红外的超长光谱移动。基于晶体场劈裂和晶格扭曲理论细致分析发光中心Mn1、Mn2和Mn3发射光谱随掺杂浓度的移动机理。此外,还对Mg2-xY2Al2Si2O12:xMn2+单掺杂荧光粉的温度稳定性进行了探究和分析。(2)选择Eu2+作为敏化离子,合成了Mg2Y2-yAl2Si2O12:yEu2+、Mg2-xY1.99Al2Si2O12:xMn2+,0.01Eu2+的一系列荧光粉。首先掺入的Eu2+不等价取代Y3+,影响了样品石榴石结构,晶体内部的环境变化又影响了Eu2+的能级分裂,实现了Mg2Y2-yAl2Si2O12:yEu2+荧光粉的发射光谱从425nm到495nm长达70nm的光谱红移。其次选取Eu2+的最佳掺杂浓度,通过共掺杂Eu2+,Mn2+,利用Eu2+到Mn2+的能量传递实现了荧光粉颜色从蓝色到白色的连续可调。最后实验测定了Mg1.4Y1.99Al2Si2O12:0.6Mn2+,0.01Eu2+的色坐标为(0.3254,0.2669),处于白光区域,色温为5979.19K,获得了近紫外激发的单基质暖白光发射的荧光粉。(3)首先采用高温固相法合成了Mg2Y2-zAl2Si2O12:zCe3+,Mg2-xY1.93Al2Si2O12:0.07Ce3+,xMn2+荧光粉。详细研究Mg2Y2-zAl2Si2O12:zCe3+样品中Ce3+的5d1,5d2能级产生的激发发射光谱的性质,Ce3+不等半径替代Y3+造成晶格扭曲度增大,使323nm和470nm激发下的405nm和600nm发射光谱均向长波方向移动。利用Ce3+向Mn2+的能量传递和Mn2+的掺杂对Ce3+发光环境的影响实现Mg2Y1.93Al2Si2O12:0.07Ce3+的发射峰向长波方向移动,有效增加了发射光谱的红光成分。在低浓度掺杂时,Mn2+离子的进入增大Ce3+离子间的距离,减少Ce3+离子猝灭中心数量,增强了Ce3+离子的发射强度,使Mg2-xY1.93Al2Si2O12:0.07Ce3+,xMn2+荧光粉的发射强度较Mg2Y1.93Al2Si2O12:zCe3+荧光粉的发射强度的反常增强。实验成功获得了Mg1.97Y1.93Al2Si2O12:0.07Ce3+,0.03Mn2+样品,激发波长为470nm,发射波峰在618nm,可以很好地补偿蓝色芯片+黄色荧光粉模式白光LED的红色成分,测得样品的量子效率为83.07%,达到了商业应用的水平。
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