稀土掺杂的纳米复合荧光探针的组装及其对有毒物质的可视化传感

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随着人们对公共安全和食品安全的日益关注,有毒物质的微量检测成为热点课题。将纳米材料与镧系配合物结合,形成镧系配合物功能化纳米复合材料并用于环境中有毒物质的检测正成为新的研究趋势。本论文的主要研究工作是基于稀土金属配位发光特性并结合纳米材料结构和性质的多样性来设计合成能够应用于实际生物样品可视化检测的多色荧光探针。本论文的绪论部分主要介绍与课题相关的研究背景,重点介绍了荧光探针的主要识别机理和本论文相关的炭疽芽孢杆菌以及四环素检测的研究现状,并将从以下方面介绍了我们的研究工作:
  (1)通过引入螯合试剂乙二胺四乙酸(EDTA),一步水热法合成镧系元素掺杂的氟磷灰石(FA)纳米探针,用于炭疽芽孢生物标志物2,6-吡啶二羧酸(DPA)的微量检测。因为DPA可以更有效的将能量转移给Tb3+而不是Eu3+,FA:Tb-EDTA的检出限为8.2nM,低于FA:Eu-EDTA的20.9nM。另外,该纳米探针可以成功应用于胎牛血清样品中DPA的测定。
  (2)遵循可持续发展理念,利用自然界储量丰富的凹凸棒土(Atta)掺杂染料作为基质,接枝铽(Tb3+)配合物后制备出对DPA敏感的多色荧光纳米传感器。其检出限为9.8nM,远低于人类炭疽芽孢杆菌的感染剂量(60μM)。
  (3)开发CePO4:Tb包裹的新型磁性纳米材料,在EDTA-Eu修饰下,得到能对DPA进行高灵敏度和选择性检测的比率荧光探针。加入DPA后,Eu3+离子的红色荧光显著增强,纳米探针的荧光颜色可以从绿色变为红色。在此模型基础上,引入Cu2+后该探针的荧光被淬灭,可以用于后续半胱氨酸(Cys)的可擦写式高灵敏度检测。
  (4)借鉴多色传感的理念,设计了一种基于坡缕石(Pal)的纳米探针。该探针可以应用于牛奶中四环素(TCs)的快速可视化实时检测。当待测样中存在四环素时,探针荧光颜色可从绿色变为黄色,橙色或红色,从而实现多色可视化荧光检测,检测限为7.1nM。将该纳米探针固定在试纸上以后,可以通过使用智能手机的色彩扫描APP作为检测平台,实现TCs的实时分析。
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