相变储热技术通过利用物质相变过程潜热变化进行热量的储存与释放,已被广泛应用于建筑节能、太阳能热发电、工业余热利用等领域。为满足工程应用需求,定型复合相变材料(fs-PCM获得广泛关注,并朝着高储热容量和高导热性能的方向发展。石墨是具有层状结构和优良导热性能的天然矿物,已被应用于复合相变储热材料的制备。但是,聚焦高储热性能,需进一步挖掘和提升石墨的储热特征,强化石墨基复合相变材料的性能,并建立结构与性能强化之间的联系。本文从表面、层间、界面等视角挖掘石墨的储热特征,获得储热特征明显的支持基体,再负载相变功能体,构筑石墨基复合相变储热材料,实现储热性能的调控与强化。(1)提出石墨表面改性强化储热性能的新方法。采用微波-H202表面改性鳞片石墨(FG),装载硬脂酸(SA)制备复合相变储热材料。通过增加缺陷及表面粗糙度等提高比表面积,为硬脂酸提供更多吸附点,获得最大装载量为32.40%的复合材料(SA/FG3),其熔融和冷却潜热值达61.05 J g-1和61.00 J g-1,导热系数是纯硬脂酸的12.23倍;改性后基体表面含氧官能团增多,与硬脂酸之间能够形成稳定桥连,经100次热循环后,SA/FG3熔融潜热值是未循环样品的99.98%。(2)揭示石墨层间剥离强化储热性能的机制。天然鳞片石墨经超声机械砂磨和超临界流体剪切辅助C02剥离协同作用后,获得具有不同剥离程度的超薄石墨片(UGS),装载硬脂酸制备复合相变储热材料。拥有较高剥离程度的UGS-5000样品厚度约为3.4-4.2 nm,内部结构松散缺陷较多;复合样品(SA/UGS-5000)在装载量(63.12%)、结晶度(94.02%)、储能密度(180.14 J g-1)等方面更具优势,导热系数是纯硬脂酸的10.08倍;通过研究层间剥离程度对储热性能的影响,验证得到石墨剥离程度越高,装载容量越大,从而建立剥离层厚与复合材料储热性能之间的关系。(3)阐明石墨界面耦合强化储热性能的协同效应。在鳞片石墨上生长碳纳米纤维(CNF),再通过“化学键合”作用耦合膨润土(Bm),构筑三元结构体系的支撑基体(FG-CNF-Bm),装载硬脂酸制备复合相变储热材料。碳纳米纤维生长的三维网状结构为硬脂酸提供更多储存空间,fs-PCM3复合样品装载量达41.90%;耦合行为能够减少界面热阻,耦合基体样品FG-CNF-Bm导热系数为4.595 Wm-1 K-1,高于未耦合的FG-CNF/Bm;fs-PCM3样品结晶度(98.56%)、熔融潜热(79.13J g-1)等性能参数良好,导热系数相对纯硬脂酸提升了 10.50倍;通过扩大储存空间,减少界面热阻,最终实现储热性能协同提升,验证界面耦合性能强化机理。本文基于能源、材料、矿物等学科交叉思想,挖掘石墨储热特征,发挥石墨矿物特性,构筑了石墨基复合相变储热材料,通过构建石墨表面、层间、界面与储热性能之间的联系,实现储热性能的调控与强化,为制备高性能定型复合相变储热材料及其应用提供了新思路。