【摘 要】
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面对能源发展和环境保护的矛盾,发展新型的储能技术和能量转换技术迫在眉睫。锌-空气电池已成为当前能源领域的重要课题之一,其能量密度高、安全性好。目前阻碍二次锌-空气电池发展和广泛应用的因素主要有两个,一是其空气电极反应动力学缓慢,能量转换效率低;二是锌电极的枝晶问题,导致电池循环性能不稳定。因此,发展具有低成本、高性能和长寿命的锌-空气电池道阻且长。生物质具有来源广、成本低的特点,同时其通常具有独特
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面对能源发展和环境保护的矛盾,发展新型的储能技术和能量转换技术迫在眉睫。锌-空气电池已成为当前能源领域的重要课题之一,其能量密度高、安全性好。目前阻碍二次锌-空气电池发展和广泛应用的因素主要有两个,一是其空气电极反应动力学缓慢,能量转换效率低;二是锌电极的枝晶问题,导致电池循环性能不稳定。因此,发展具有低成本、高性能和长寿命的锌-空气电池道阻且长。生物质具有来源广、成本低的特点,同时其通常具有独特的组分和结构,是最具发展前景的材料之一,利用其构建高效能源转换器件具有显著优势。本论文围绕生物质利用,制备出高性能氧电极催化剂,为锌-空气电池提供了更卓越的充放电性能,在开发和设计氧电极双功能催化剂的道路上提供了新的思路与策略;通过锌-空气电池电解质的改性,显著改善了锌-空气电池充电时的枝晶问题,有效延长了二次锌-空气的循环寿命。取得的主要创新结果如下:以牛血清蛋白（BSA）作为前驱体,利用水解BSA和金属钴的络合作用,通过高温热解方法制备出氮/硫共掺杂的多孔碳材料,其内部包裹有金属纳米颗粒（Co@Co-N,S-C）。通过调控BSA和钴盐的比例、热解温度和后处理方式等,对催化材料进行了化学组分、孔道结构等优化,实现了高性能ORR和OER催化剂的合成。优化后的Co@Co-N,S-C比表面积达1010.35 m~2g-1,表现出突出的ORR活性,半波电位达到0.88 V（vs.RHE,下同）,高于商业20%Pt/C（0.84 V）;同时也表现出媲美商业Ru O2的OER催化活性。基于Co@Co-N,S-C的锌-空气电池,其峰值功率密度高达173.7 m W cm-2,放电性能和循环寿命均远超基于商业催化剂（20%Pt/C-Ru O2）的电池。为了进一步改善材料的OER活性,以生物质提取物植酸（PA）作为磷源,与牛血清-Co2+作用,热解上述前驱体得到包覆有纳米颗粒的多孔碳材料。通过调节Co/PA比例、BSA添加量和原料组成等,对材料进行化学组分和孔结构的优化。优化后的催化剂（CPNC）仍然保留优异的ORR活性,半波电位为0.87 V,经历5000圈CV后半波电位衰减不到1 m V;CPNC的OER活性得到进一步提升,10 m A cm-2时的反应过电位仅有360m V,同时展现出优于商用Ru O2的稳定性。为了抑制锌-空气电池充电过程中锌枝晶的产生,我们向其电解质中添加生物质明胶作为添加剂。经理论计算,锌枝晶的产生与锌原子在锌（100）面的优先形核与生长有关。当向其电解质中添加微量(0.05 mg m L-1)生物质明胶后,就能大幅改善Zn2+在Zn（100）面的优先沉积趋势,从而有效抑制锌枝晶的生长。锌枝晶问题得到改善后,二次锌-空气电池的循环寿命可以延长3倍以上。
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