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本文以碳酸铵为沉淀剂、采用共沉淀法制备了不同原子配比的ZrO2 -Al2O3复合氧化物及Al 2 O3和ZrO2单一氧化物,并筛选出最优化的锆铝原子配比。在此基础上,分别用氨水共沉淀法、表面活性剂辅助沉淀法、浸渍法制备了ZrO2 -Al2 O3复合氧化物载体,然后浸渍负载Pd活性组分(1.0 wt.%),制得了一系列不同方法制备的载体负载的全Pd密偶催化剂。以丙烷氧化为探针反应评价了各催化剂的氧化活性,并与传统Pd/Al2O3催化剂进行比较,考察了载体的制备方法和焙烧温度、催化剂焙烧温度、Pd的负载量(0.5~2.0 wt%)等因素对催化剂性能的影响,结果表明碳酸铵共沉淀法制备的ZrO2 -Al2 O3 (Zr/Al原子比为1/3)载体经1100 oC焙烧后,再负载1%的Pd后于600 oC焙烧得到的催化剂PZ1 A3-1100-600具有最好的丙烷氧化活性和热稳定性。本文还考察了助剂Y的添加对催化剂PZ1 A3-1100-600氧化活性和热稳定性的影响,结果表明,采用碳酸铵共沉淀法制备的Y0.5Z1 A3载体热稳定性好,负载Pd (1.0 wt.%)后,即使于1100 oC焙烧,催化剂仍然具有较好的丙烷氧化活性。采用X射线衍射(XRD)、H2 -TPR、O2-TPD、X射线光电子能谱(XPS)和原位漫反射红外光谱(DRIFTS)等表征手段研究了各个催化剂的载体结构和PdOx物种的氧化还原能力及吸附性能,并将其与催化活性相关联。结果表明:采用碳酸铵共沉淀法制备催化剂载体阻止了活性t-ZrO2向惰性m-ZrO2的转变,增强了氧的移动性、促进了载体和PdO物种的相互作用、提高了PdO物种对还原性气体的吸附能力以及PdO物种的分散度,同时PdOx物种的Pd-O键能增强,这些都有利于催化剂对丙烷的氧化。四种不同方法制备的载体负载Pd催化剂经高温焙烧后,PZ1 A3-1100-900催化剂活性下降最缓慢,这是由于载体和PdO物种的相互作用抑制了PdO物种的烧结,in-situ DRIFTS表征结果表明,仍然有CO线式吸附的存在,说明该催化剂中PdOx物种分散度高。对不同Pd负载量的考察结果表明,当Pd负载量为1 wt.%时,PdO物种与载体的相互作用最强。载体中添加Y助剂后生成了钇锆固溶体,Y3+部分取代了Zr 4+产生晶格缺陷形成阴离子空穴(□),这种空穴与PdO物种相互作用形成活泼的氧物种(O2 -),并且能稳定PdO物种,增大Pd-O键能,从而使得1100 oC焙烧后的催化剂热稳定性提高。本文还对丙烷催化氧化的机理进行了讨论,并分析了影响催化剂性能的关键因素,这对未来全Pd密偶催化剂及载体材料的进一步研究具有一定的参考价值。