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水污染是人类所面临的严重挑战之一。作为一种绿色可持续技术,半导体光催化有望在水处理和环境净化中发挥重要作用。二氧化钛(TiO2)是光催化领域中应用最广泛的材料。然而,TiO2仅在紫外光下具有高反应性,提高其可见光光催化活性是其工业化应用的重要前提。鉴于石墨烯量子点(GQDs)在提高TiO2可见光光催化活性方面所显示出的巨大潜力,本文以煤焦油沥青(CTP)为前驱体,采用温和氧化法制备了GQDs;以CTP为碳源、以P25TiO2为钛源,分别采用溶剂热法和浸渍法制备了GQDs/TiO2复合光催化剂;并对GQDs、GQDs/TiO2复合材料的组成和结构进行了详细地表征。
主要研究内容与结果如下:
(1)以CTP作为碳源,通过温和氧化法制备了单分散的具有强蓝色荧光的GQDs。GQDs在水和其他极性溶剂中具有很高的溶解性和稳定性,并且表现出激发波长依赖性的PL特性。GQDs的形成机理如下:连接在CTP分子边缘的烷基侧链被双氧水选择性氧化成含氧基团,而CTP分子中的多环芳烃核则被保留下来形成GQDs的石墨域,最终形成了荧光GQDs。
(2)采用CTP作为天然的GQDs,通过一步溶剂热法制备了具有良好重复使用性和稳定性的有效GQDs/TiO2复合光催化剂,并研究了其在可见光照射下的光催化降解罗丹明B(RhB)的能力。与纯TiO2相比,GQDs/TiO2复合材料的光催化活性得到显著提高。在最佳GQDs含量(5wt.%)下,GQDs/TiO2复合材料具有最高的光催化活性,其降解速率常数是纯TiO2的23倍。
(3)通过浸渍法在常温常压下制备出更高效的GQDs/TiO2复合光催化剂。与纯TiO2相比,GQDs/TiO2复合材料具有明显改善的光催化性能。其中,具有最佳GQDs含量(6wt.%)的GQDs/TiO2复合材料表现出最佳的光催化性能,其降解速率常数是纯TiO2的44倍。
(4)GQDs/TiO2复合光催化剂的光催化活性得到明显改善可归因于GQDs与TiO2的成功偶联增强了TiO2吸收可见光的能力并极大抑制了TiO2的光生电子-空穴对的复合。在RhB光催化降解过程中,三种活性物质的作用大小为:空穴(h+)>羟基(·OH)>超氧自由基(·O2-)。
主要研究内容与结果如下:
(1)以CTP作为碳源,通过温和氧化法制备了单分散的具有强蓝色荧光的GQDs。GQDs在水和其他极性溶剂中具有很高的溶解性和稳定性,并且表现出激发波长依赖性的PL特性。GQDs的形成机理如下:连接在CTP分子边缘的烷基侧链被双氧水选择性氧化成含氧基团,而CTP分子中的多环芳烃核则被保留下来形成GQDs的石墨域,最终形成了荧光GQDs。
(2)采用CTP作为天然的GQDs,通过一步溶剂热法制备了具有良好重复使用性和稳定性的有效GQDs/TiO2复合光催化剂,并研究了其在可见光照射下的光催化降解罗丹明B(RhB)的能力。与纯TiO2相比,GQDs/TiO2复合材料的光催化活性得到显著提高。在最佳GQDs含量(5wt.%)下,GQDs/TiO2复合材料具有最高的光催化活性,其降解速率常数是纯TiO2的23倍。
(3)通过浸渍法在常温常压下制备出更高效的GQDs/TiO2复合光催化剂。与纯TiO2相比,GQDs/TiO2复合材料具有明显改善的光催化性能。其中,具有最佳GQDs含量(6wt.%)的GQDs/TiO2复合材料表现出最佳的光催化性能,其降解速率常数是纯TiO2的44倍。
(4)GQDs/TiO2复合光催化剂的光催化活性得到明显改善可归因于GQDs与TiO2的成功偶联增强了TiO2吸收可见光的能力并极大抑制了TiO2的光生电子-空穴对的复合。在RhB光催化降解过程中,三种活性物质的作用大小为:空穴(h+)>羟基(·OH)>超氧自由基(·O2-)。