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由于金属有机骨架化合物（MOFs）丰富多样的拓扑结构及其在气体吸附与分离、催化、光、电、磁等领域的潜在应用价值，MOFs的设计合成受到了科学家们的广泛关注。众所周知，MOFs的性质与它们固有结构紧密相关。因此，合成特定结构并探索新颖结构成为研究MOFs材料的性质的关键。另外，向MOFs材料引入功能位点，对其进行精心剪裁与设计，有利于提升MOFs性能。目前，含氮有机配体以其丰富的配位方式和特殊的电子分布在MOFs材料的构筑和气体吸附分离方面应用广泛。本文探索了含氮有机配体对MOFs材料结构和性质的影响，对所合成MOFs材料的结构拓扑及气体吸附分离性质进行了研究。主要内容如下：1.通过将均草怕津富氮基团引入到MOFs骨架中,我们在溶剂热条件下合成了一种具有rht拓扑结构的MOFs材料Cu3(TDPAH)(H2O)3·13H2O·8DMA(Cu-TDPAH)[TDPAH=2,5,8-三(3,5-二羧基苯胺)-均草怕津](1)。我们研究了该材料对C2s碳氢化合物和CO2的吸附性质及其对CH4的分离性质，由于具有高密度的活性金属中心及已知rht拓扑结构中最高密度的路易斯碱位，该材料展现了较高的C2H2/CH4选择性（分离比为80.9）和MOFs材料中最高的乙烷吸附焓（33.0kJ·mol-1)。理论计算表明骨架中的均草怕津及亚胺基团对CO2吸附具有协同增强效应。2.对rht拓扑结构的富氮MOFs材料[Cu3(TDPAT)(H2O)3]·10H2O·5DMA(Cu-TDPAT)[TDPAT=2,4,6-三(3,5-二羧基苯胺)-1,3,5-三嗪](2)的C2s吸附能力及对CH4的分离能力进行了研究。利用单组份吸附曲线分别计算了亨利系数、吸附焓和理想吸附溶液理论（IAST）选择性。理论计算表明活性金属中心位点和路易斯碱位均对C2分子具有较强作用力。这两种位点的共同作用导致Cu-TDPAT具有最高的C2H2/CH4选择性（分离比为127.1）和最高的C2H4吸附焓（49.5kJ·mol-1）。为了模拟真实情况下的气体条件，我们在常温常压下进行了等摩尔四组分（C2H2、C2H4、C2H6和CH4）吸附床分离试验，结果表明Cu-TDPAT在气体混合物中捕捉分离C2s和CH4纯化方面具有很好的应用前景。3.设计并合成了较大的半刚性多齿含氮配体H2atpia [H2atpia=5-(3-氨基-5-苯氧基-四氮唑)-间苯二酸]，通过和不同过渡金属盐进行配位合成了三个金属有机骨架化合物[Cd(atpia)]2(3),[Cu3O2(atpia)2](4)和[Mn3(OH)2(atpia)3]·1.25H2O (5)，这三个化合物均展现了新颖的拓扑结构。化合物3为三维(2,3,10)-连接骨架结构，拓扑为(4·62)2(412·618·811·104)(4)2。化合物4为(2,3,10)-连接的二维三节点层状结构，拓扑为(416·614·811·104)(43)2(4)2。化合物5为二维(3,3,8,8)-连接层状结构，拓扑为(3·42)2(34·46·56·68·73·8)。其中，不同的金属离子的配位模式对化合物最终结构的形成起到了重要影响。同时，我们对化合物荧光性质和磁性进行了研究。4.利用溶剂热方法合成了两个镉金属有机骨架化合物[Cd(dptz)2]·{Cd[(NH2)2CS]4}·(NO3)4(6)和Cd(dpmtz)2(7)[dptz=3,6-双-(4-吡啶基)-1,2,4,5-四嗪，dpmtz=3,6-双-(4-吡啶基)-1-巯基-1,2,4,5-四嗪]。化合物6中层与层之间通过倾斜互穿得到3D互锁结构。化合物7利用原位反应生成的新配体dpmtz与金属连接形成具有dia拓扑的3D网络结构。化合物7的气体吸附实验表明其具有CO2/N2选择性分离能力。