双电层是固液界面中最普遍且最重要的现象,深刻认识固液界面双电层结构和特性对微纳通道中流体的流动、生物芯片、微纳润滑、粘附等都有重要的学术和工程价值；然而,经典Possion-Boltzmann (PB)理论无法解释因离子相关性(ion-ion correlations)引起的电荷倒置现象。本论文利用表面力仪(Surface Forces Apparatus,SFA)研究了不同强度离子相关性下固液界面双电层的结构及双电层作用力。理论分析了弱离子相关性条件下的双电层结构和双电层作用力,计算了弱相关离子在带电云母表面的密度和电势分布特性,利用SFA测量了云母在不同浓度一价和二价电解质溶液中表面力随间距的变化曲线。测量结果表明在离子弱相关情况下且溶液浓度相对较低时,PB理论能够较好预测离子在固液界面的密度、电势分布和双电层力特性；然而,当溶液浓度增高且表面间距小于2 n1n时,PB理论失效。针对高价离子间的强相关性,利用SFA探寻了强相关三价镧离子在不同浓度下的表面力特性,考察了离子相关性对表面力、表面电荷倒置和粘附等的影响。研究结果显示带电云母表面因吸附过量三价镧离子而引起表面电荷倒置和强粘附。提出了镧离子间的相关性是表面电荷倒置和强粘附的主要原因,利用离子相关模型进行了理论预测和分析；同时,考察了溶液pH值对离子的强相关性的影响。研究了强弱相关离子与聚合物电解质壳聚糖薄膜层间的作用机理。利用SFA测量了壳聚糖纳米薄膜层在不同强度离子相关性条件下的表面力和粘附力特性,考察了离子浓度、离子价态、弛豫时间和表面负载对壳聚糖分子层间相互作用的影响,分析了不同离子与聚合物电解质间的作用机理。