基于嵌段共聚物的新型介孔氧化硅球制备及生物医学应用研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:robinleslie
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介孔氧化硅纳米材料具有高比表面积、大孔容、均匀可调的孔径和形貌、易功能化及良好的生物相容性,在分子影像、药物运输、基因治疗等生物医学领域显示出良好的性能和巨大的应用前景。本论文利用两亲性嵌段共聚物聚苯乙烯-b-聚丙烯酸(PS-b-PAA)和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为双模板剂,成功合成出具有不同形貌和孔结构的介孔氧化硅纳米球,并对该材料进行磁功能化,初步考察了其在磁共振成像以及药物装载和释放方面的性能。具体来讲,本论文的研究内容主要分为以下几个部分:  (1)采用PS100-b-PAA16和CTAB为双模板,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,在碱性条件下合成出未除去模板剂的双介孔氧化硅球(DMSSs),然后利用原位氧化还原反应合成得到锰负载双介孔氧化硅球(Mn-DMSSs)。作为一类新型的锰基双模式磁共振成像造影剂,其在体外T1和T2加权磁共振成像(MRI)方面表现出良好的性能,r1和r2值分别为10.1 mM-1s-1和169.7 mM-1s-1。此外,Mn-DMSSs在人肝癌细胞株HepG2和小鼠巨噬细胞株RAW264.7中均显示出较低的细胞毒性,且该材料可被HepG2细胞吞噬并分布在细胞质中。体内MR实验表明,注射Mn-DMSSs5 min后,在T1加权成像模式下SD大鼠肝脏信号增强29%,在T2加权成像模式下信号降低28%,表明该材料是一类性能优异的T1-T2双模式磁共振成像造影剂。  (2)发展了一种简便的自组装/溶剂热方法成功合成出单分散、孔结构可调的有序大介孔氧化硅球(LPSNs)。在本研究中,PS100-b-PAA16和CTAB分别担当大孔模板剂和结构稳定剂的角色。通过控制CTAB的添加量、PAA链段长度和工艺条件还可以改变大孔氧化硅球材料的介观孔结构以及颗粒形貌。此外,通过后灌注法将憎水性磁性纳米颗粒(6 nm Fe3O4)引入到LPSNs的大孔孔道内即可得到一类新型的磁功能化大介孔氧化硅复合纳米球,并表现出良好的体外T2加权磁共振成像性能,r2值为379.6 mM-1s-1。  (3)在PS100-b-PAA16和CTAB为双模板剂的基础上,利用憎水性Fe3O4(10nm)纳米颗粒诱导一步法合成出一类新型的具有多级孔结构的磁性氧化硅球(Fe3O4@HMSSs)。研究结果表明,通过改变PS100-b-PAA16的添加量可有效调节材料的大孔结构层厚度。此外,该材料的体外T2加权磁共振成像效果较好,r2值为338.6 mM-1s-1。同时,还考察了该类新型磁性多级孔材料对广谱抗癌药物分子盐酸阿霉素(DOX)的装载及释放效果评价,研究结果表明,DOX的装载量达71 wt%,并具有良好的pH响应缓释效果。
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