非平衡等离子体条件下二甲醚转化的研究

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二甲醚是一种重要的清洁燃料、化学合成中间体和燃料电池的储氢原料,它的来源不依赖于石油,可以通过甲醇脱水法、合成气直接合成法制得,工业上已大规模生产。非平衡等离子体的非平衡性使得很多常规条件下很难实现的化学反应在非平衡等离子体条件下直接高效转化。为将二甲醚转化为液相产物,本研究开展了在旋转电晕放电和介质阻挡放电等离子体条件下二甲醚转化的研究,并对两者进行了对比。在旋转电晕放电等离子体条件下,二甲醚转化的主要产物有氢气、一氧化碳、甲烷、炭黑及少量的烯烃。停留时间在50s之内,二甲醚的转化率几乎不受其流速的影响,其值达92.95%。在介质阻挡放电等离子体条件下,二甲醚转化的产物既有气相产物(氢气、一氧化碳、甲烷等),又有液相产物(甲醛、甲醇、二甲氧基乙烷等含氧有机化合物),而且液相产物中二甲氧基乙烷的质量分数达到了26.92%。通过对介质阻挡反应器的参数和高压电源的参数的优化,得到的最优条件为:3#石英管(内径7.7mm、外径12.0mm、反应区长度180.0mm)作电介质、直径6.0mm铜棒作内电极、铝箔作外电极、输入功率50W、放电频率19.0kHz、二甲醚流速21.0ml/min。研究了介质阻挡放电等离子体条件下,稀释气体对二甲醚转化的影响。加入惰性气体氦气、氩气或反应性气体氢气,二甲醚的转化率提高,液相产物的收率变化幅度很小,小分子量的化合物的质量分数增加。添加甲烷或乙烷,二甲醚的转化率小幅度增加,液相产物的收率却下降,液相产物中含有甲基、乙基或甲氧基、乙氧基的化合物含量增加。引入空气或氧气,二甲醚的转化率显著提高,对于空气的加入,液相产物的收率变化不大,对于氧气的加入,液相产物的收率显著增加,最高达34.43%,而且液相产物中的含氧量也增加了。
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