【摘 要】
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近些年来,随着人类社会对氢能等清洁能源需求的增长,面向水解制氢以及二氧化碳还原等非均相催化反应机理的研究越发受到人们的重视。基于密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）的第一性原理计算方法可以从热力学角度对催化材料本征的电子结构以及相应的催化活性进行解析,然而DFT方法在进行催化反应的动力学研究时会受到研究体系规模和反应条件设定的限制,使人们无法准确触及到反应路径
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近些年来,随着人类社会对氢能等清洁能源需求的增长,面向水解制氢以及二氧化碳还原等非均相催化反应机理的研究越发受到人们的重视。基于密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）的第一性原理计算方法可以从热力学角度对催化材料本征的电子结构以及相应的催化活性进行解析,然而DFT方法在进行催化反应的动力学研究时会受到研究体系规模和反应条件设定的限制,使人们无法准确触及到反应路径、中间产物、活性位点变化等动力学特征参数。作为新一代的力场方法,基于ReaxFF反应力场的动力学模拟具备在有限的计算机资源下处理较大体系及凝聚相的能力,可以在不预先定义化学反应路径的前提下模拟具有反应性分子体系中的化学反应过程,因而可以更贴近真实地研究催化反应的动力学参数。本文以Fe-O-H体系的ReaxFF力场开发为主线,涉及力场开发的详细过程和方法,并应用已开发的力场研究Fe2O3表面水解过程以形成动力学认知。本文第一章主要对ReaxFF力场基本原理及其各种应用,相关参数,涉及到的相关理论进行介绍,并简单概括力场开发流程;在第二章会对Fe-O-H体系力场的开发进行详细介绍,讲述如何从第一性原理计算出发,准备开发力场所需的训练集,进行参数拟合,并最终得到力场势函数文件;第三章将模拟不同外界条件作用下水在Fe2O3表面处的吸脱附和裂解过程,从而验证Fe-O-H体系力场势函数的准确性:第四章将对论文的工作加以综述并总结。
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