【摘 要】
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甲烷化学链干气重整（CLDR）通过氧载体的循环能够将CH4定向转化为合成气,并同时活化温室气体CO2,是一种新型的合成气产生技术。CLDR关键是氧载体,铁基钙钛矿结构氧载体具有丰富的储量、良好的环境相容性和较高储氧能力,氧化铈在氧化还原过程中具有较强的释氧和载氧能力。因此,本文将氧化铈与铁基钙钛矿型氧载体La0.6Sr0.4FeO3复合用于CLDR中制备合成气,结合XRD、H2-TPR和XPS等表
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甲烷化学链干气重整（CLDR）通过氧载体的循环能够将CH4定向转化为合成气,并同时活化温室气体CO2,是一种新型的合成气产生技术。CLDR关键是氧载体,铁基钙钛矿结构氧载体具有丰富的储量、良好的环境相容性和较高储氧能力,氧化铈在氧化还原过程中具有较强的释氧和载氧能力。因此,本文将氧化铈与铁基钙钛矿型氧载体La0.6Sr0.4FeO3复合用于CLDR中制备合成气,结合XRD、H2-TPR和XPS等表征手段探究氧载体微观结构与CLDR反应的内在作用机制,还考察了焙烧温度、Al的掺杂对复合钙钛矿氧载体氧化还原性能的影响,具体工作如下:1.以La0.6Sr0.4FeO3为基础,考察了负载铈对La0.6Sr0.4FeO3氧载体结构和CLDR反应性能的影响。结果发现铈的负载使氧载体形成了Ce4O7(Ce3+和Ce4+共存)和钙钛矿La0.6Sr0.4FeO3共存结构。随着铈负载量的增加,钙钛矿氧载体的晶粒尺寸变大。摩尔比为Ce:Fe=3:7,Ce4O7-La0.6Sr0.4FeO3复合氧载体在10次CH4/CO2氧化还原循环反应后具有较好的循环稳定性。2.考察了不同焙烧温度（800-1100℃）对Ce4O7/La0.6Sr0.4FeO3的微观结构和CLDR反应性能的影响。结果发现不同焙烧温度对复合钙钛矿氧载体的相组成未产生明显影响,但改变了复合钙钛矿氧载体的结构参数,进而影响复合钙钛矿氧载体的CLDR反应性能。Ce4O7-La0.6Sr0.4FeO3-1000 ℃氧载体因其晶格氧含量丰富且迁移速率高的优点,在CH4/CO2氧化还原过程中依然保持相对较高的活性和稳定性。3.考察了Al的掺入对复合钙钛矿氧载体的微观结构和CLDR反应性能的影响。结果发现Al掺入后氧化铈不在以Ce4O7形式存在而以Ce O2形式存在,此外形成了钙钛矿型La0.6Sr0.4FexAl1-xO3固溶体结构。而Al的掺杂还影响了复合钙钛矿氧载体的结构参数,并进一步影响复合钙钛矿氧载体的CLDR反应性能。掺Al的摩尔比为Ce:Fe:Al=3:7:2的Ce O2/La0.6Sr0.4FexAl1-xO3氧载体表现出优异的氧迁移能力和良好的甲烷选择性氧化能力。适量掺Al提高了氧载体的抗烧结性能,经十次CH4/CO2氧化还原循环后复合氧载体的结构和反应活性均可保持稳定。
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