海洋塑料污染已成为全球性环境问题,而其中粒径小于5 mm的"微塑料"污染又成为倍受关注的新的全球性海洋环境灾害。由于其特有的物理化学特征,微塑料污染对海洋环境的危害远大于大型塑料垃圾。海洋微塑料不仅可以通过摄食效应对生物产生物理危害,而且可以释放自身有毒化学物质和表面富集环境中重金属、持久性有机污染物、新型高毒有机污染物对生态环境产生化学危害。此外,作为外来物种及潜在病原菌等的载体给海洋生态系统带来严重危害。迄今为止,微塑料污染及相关生态环境危害依旧没能被系统地研究。有研究报道中国是每年向海洋排放塑料垃圾最多的国家之一,而我国的微塑料调查研究才刚起步。近海微塑料污染负荷、组成及分布等基线数据极为匮乏。不同海岸带环境中的微塑料生态风险呈现出显著的地域差异,河口是与人类活动紧密相关的区域应予以特别重视。基于此,本论文以我国部分河口为研究区域,调查研究了河口水体、岸滩和生物体内的微塑料类型、大小、分布、来源;在初步了解研究区域不同环境介质中微塑料赋存的同时,论文瞄准输入海洋的塑料垃圾在理论和实际质量不平衡这一前沿科学问题,拟从海洋雪这一重要的海洋表-底层有机物质输送途径为切入点,去探讨了海洋塑料垃圾的归趋机制。然而目前国际上还没有关于海洋雪微塑料的分析研究方法,因此本文开发优化了一套安全、简单、经济、可拓展的微塑料分离鉴定方法。(1)基于"源-汇"设计,本文对长江河口和临近东海的微塑料污染进行了调查研究。结果表明微塑料在每份样品中的出现概率为100%,漂浮微塑料在长江口和东海普遍存在。长江河口区及外海区微塑料的浓度分别达到了 4137和0.167 n/m~3。在东海5个南北平行的采样区域中,直接受长江冲淡水影响的采样区域微塑料浓度显著高于其他研究区域。由长江口内到临近外海区域,微塑料的丰度急剧下降,河流是海洋微塑料污染的重要来源,显示了研究海域微塑料明显的陆源特征。测量出的微塑料颗粒直径介于0.51～6.29 mm,其中小于5 mm的颗粒数量在比重上占了 91.2%。微塑料形状多样化,包括颗粒、纤维、薄膜三类,其中纤维状颗粒在2个研究区域均占数量的80%。本研究诊断长江河口口内和临近外海区域的悬浮微塑料污染水平,为我国海洋微塑料研究提供了第一手数据。(2)为明确小型河口的人类活动和极端天气气候因素对水体中微塑料分布的影响,对3个东南沿海河口的水体悬浮微塑料的浓度和组成开展了监测与研究。在椒江、瓯江和闽江河口共采集了 77个样品,塑料颗粒数量为1009个。在三个河口,微塑料数量密度最高的是台风过后闽江口,平均为1246 n/m~3,接下来是台风前闽江口为1171n/m~3,椒江口为956n/m~3,最小为瓯江口为680n/m~3。微塑料颗粒粒径范围是0.50～10.6 mm,其中<2 mm的占总颗粒数的70%以上。在形状和颜色类型上,纤维、颗粒状和彩色塑料颗粒是最常见的。拉曼光谱鉴定了代表性微塑料颗粒,其化学组成主要是聚乙烯和聚丙烯。研究区域微塑料污染负荷受当地河口城市的经济结构影响。闽江河口微塑料丰度在台风过境期间有上升的趋势,但台风前后浓度差异无显著统计学意义。多维标度法精细剖析台风对闽江口微塑料密度在尺寸、形状和颜色类型之间的差异同样无统计学意义。(3)无法被正常的岸滩清扫工作移除的塑料垃圾往往被管理学者忽视,其在后期会碎片化而成为海洋微塑料的潜在来源。在中国南海6个旅游观光海滩调研中发现小尺寸塑料垃圾总数为587个,共计42.3 g。各沙滩的平均密度是97.5 n/m2,塑料垃圾丰度和组成的地域分异性较大,这与当地的人类社会经济活动、河流输入和管理的不同有关系。测量的塑料颗粒的平均粒径达到了 19.6mm。小尺寸塑料垃圾(1-20 mm)占总数量上的63%,而重量上仅占25%。每个沙滩的塑料垃圾的平均粒径与塑料数量呈现良好的指数负相关,说明尺寸小的塑料垃圾在环境中占优势。样品中塑料颗粒的主要成分是聚丙烯、聚乙烯、聚氯乙烯和聚四氟乙烯。本研究定性定量地研究了沙滩上的小型塑料垃圾,为降低岸滩的微塑料垃圾污染程度提供线索。(4)研究河口生态系统中的陆生生物微塑料和自然纤维污染负荷有助于建立相关的生态风险评价体系。研究通过显微观察和熔点实验对长江河口生态系统中陆生鸟类体内的污染负荷进行了调研,在17个鸟类样本中,共发现364个垃圾颗粒,平均吞食量为22.8个,比同类研究中的鱼类和贝类要高。垃圾颗粒物的平均粒径是1.6mm,介于0.5～8.5 mm。垃圾类型组成中,228个是塑料颗粒,136个为自然纤维颗粒。与微塑料颗粒稳定的化学性质相比,样本摄食的自然纤维显示出被消化的趋势。一旦被降解自然纤维将释放自身及其吸附的有害化学物质到生物体内对摄食个体产生危害。(5)海洋塑料垃圾理论输入量和模型估算量之间存在巨大差异,微塑料在海洋的归趋机制仍不清楚。海洋雪是潜在的一种微塑料在海洋表底传输途径,但是无适用的研究方法来分析海雪中的微塑料污染。本研究开发了一套适合微塑料提取的双密度分离法,利用饱和NaI和100%甲醇通过浮选和沉降近海聚合颗粒物样品,成功分离到微塑料垃圾。15%H2O2有效地去除样品中有机生物质,且对聚合物的化学组成没有显著改变。本研究优化了实验防护措施有效地避免了空气中微塑料的干扰。在48L近岸海洋雪样品中,体视显微镜检出84个颗粒,其中60个被鉴定为6种塑料类型和5种含有添加剂化学成分的颗粒。微塑料垃圾的形状、颜色组成比较多样化。拉曼光谱鉴较难鉴定小尺寸、暗色调、纤维状的颗粒化学成分。研究结果证明了海洋颗粒聚合物是移除海洋表层微塑料的重要机制之一。总体上,本文对中国长江、椒江、瓯江、闽江河口及南海近岸沙滩的微塑料污染负荷进行了调查研究,初步揭示了研究区域微塑料的分布、大小及种类组成;补充了国际上对评价陆生生物摄食微塑料研究的缺失;基于海洋表层塑料垃圾归趋这个国际前沿科学问题,创新优化实验方法明确了海洋雪是表层与海底微塑料耦合的内在机制之一。本研究在认识微塑料在近海环境中的分布规律、运移路径和环境归宿具有极其重要的意义,为海洋微塑料污染管控和建立生态风险评价体系提供一定的参考数据。