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稀土锰氧化物材料在磁存储、磁传感器等自旋电子学器件方面潜在的应用前景,以及展现出丰富的物理内容,使其成为当今凝聚态物理的重要课题。本文利用第一性原理方法,从磁性稀土离子掺杂的Nd1-xSrxMnO3，电子掺杂的La1-xCexMnO3,以及空穴掺杂的La1-xNaxMnO3和La1-xCaxMnO3等不同类型稀土锰氧化物为切入点,系统研究稀土锰氧化物体系的磁性质和电子结构,探讨了该体系中存在的电荷—自旋—轨道—晶格的耦合作用,以期丰富稀土锰氧化物材料的物理机制,并对探索新型庞磁电阻材料提供理论参考。主要研究内容如下：(1)磁性稀土离子掺杂钙钛矿锰氧化物引发了额外的4f和3d电子的磁耦合作用。利用密度泛函理论(DFT)和DFT+U方法研究了Nd2/3Sri/3MnO3的4f-3d,3d-3d电子间的磁耦合作用以及体系的能带结构。计算给出了Nd2/3Srl/3MnO3中4f、3d电子的库仑作用参数,分析了两种电子的在位库仑作用对于体系磁有序和电子结构的影响,并讨论了稀土锰氧化物中4f-3d的磁耦合作用机制。(2)所谓的电子掺杂Lal-xCexMnO3体系具有极其复杂的物理特性,如Ce和Mn离子价态的不确定性,铁磁—顺磁和金属—绝缘体转变以及多相共存等。利用DFT和DFT+U方法研究了单相La1-xCexMnO3化合物的磁有序和电子结构。计算结果显示Ce和Mn的离子价态皆为三价。三价的Mn离子导致化合物在能量上倾向于具有A型反铁磁有序和绝缘的能带特征。对比实验研究结果基础上探讨了实验上化合物基态由反铁磁绝缘体转变为铁磁半金属的物理机制；(3)实验上观察到碱金属掺杂体系中存在着与碱土离子掺杂体系类似的铁磁金属耦合以及巨大的磁电阻现象。碱金属离子的价态为+1,仅是碱土离子价态的一半。为了研究碱金属掺杂对于化合物物理性质的影响,以及与碱土离子掺杂之间的关联,利用DFT方法系统研究了Na离子均匀掺杂和考虑局域效应掺杂体系的磁有序和电子结构,并对比了La1-yCayMno3体系的计算结果；(4)利用混合了部分DFT交换关联势和非局域Hartree-Fock精确交换势的杂化泛函HSE方法以及传统的DFT和DFT+U方法研究了母材料LaMnO3的晶格,电子态和磁有序特性。DFT+U计算中除Mn3d还考虑了O2p电子库仑作用的影响。计算结果表明相对于标准的以及考虑O2p电子库仑作用的DFT+U方法,HSE很好地克服了DFT在处理强关联体系的缺陷,较为准确地描述了LaMnO3的基态物理特性。在此基础上讨论了LaMnO3中电子-电子相互作用,Jahn-Teller畸变以及轨道有序三者之间的关联。(5)绝缘体的能隙特征根据ZSA方案可划分为Mott-Hubbard型和电荷转移型。锰氧化物的电子结构在实验和理论方面已有研究,然而其能隙特征属于何种类型尚存在争议。文中利用杂化泛函HSE方法,系统研究了钙钛矿锰氧化物体系的两个典型反铁磁绝缘体CaMnO3和LaMnO3的电子结构,并讨论了锰氧化物的能隙类型与磁有序态以及Mn离子价态间的关联。