高介电常数材料由于其具有储存电能和均匀电场的能力而在现代工业发展中具有举足轻重的应用,而高介电常数树脂基复合材料兼具低介电损耗、加工性好和成本低等优点而被广泛研究。其中,导体/聚合物基复合材料在填料低含量下即可获得高介电常数,但是由导体粒子团聚所引起的高介电损耗和低介电常数限制了其被广泛应用。因此,本文以在更低的填料添加量下获得更高的介电常数和相同填料添加量下获得高介电常数和低介电损耗的研究展开,其主要包括以下两个部分:首先,分别以碳纳米管(CNT)为导体和聚偏氟乙烯(PVDF)作为粘结剂采用冰模板法制备了具有三维网络结构的框架(fPCNT),然后将其浸润环氧树脂(EP),制得fPCNT/EP复合材料。与CNT/EP和CNT/PVDF/EP复合材料的介电性能对比,研究三维结构对复合材料渗流阈值和介电性能的影响。研究结果表明,CNT/EP、CNT/PVDF/EP和fPCNT/EP复合材料的渗流阈值(fc)分别为0.34wt%、0.38wt%和0.25wt%,表明三维网络结构有助于降低复合材料的fc。此外,fPCNT/EP复合材料比CNT/EP和CNT/PVDF/EP具有更高的介电常数,在CNT含量都为0.28wt%时,CNT/EP和CNT/PVDF/EP的介电常数分别为55和50在100Hz。当f为0.25wt%时,fPCNT/EP的介电常数可达到170,介电损耗为0.5在100Hz,满足实际使用的要求。此外,相比于M20-CNT/EP、M450-CNT/EP、CNa-CNT/EP和CC-CNT/EP复合材料,相同CNT含量下,fPCNT/EP复合材料具有更高的介电常数和更好的介电常数-频率稳定性。研究发现,fPCNT/EP复合材料介电常数的提升主要源于fPCNT和EP存在微观界面,从而引起界面极化,达到了提高介电常数的目的。其次,以PP和二氧化钛(TiO2)纳米棒阵列薄膜为绝缘层制备了多层复合材料,通过改变绝缘层的层数和其摆放方式研究了其对复合材料的影响。当CNT的添加量为0.4wt%时,CNT/EP复合材料的介电常数在100Hz是为95左右。随着绝缘层的加入,复合材料的介电常数也随之增大。插入单层和双层PP薄膜可以使得复合材料的介电常数小幅度的提高,值得注意的是,TiO2纳米棒阵列薄膜的加入使得复合材料的介电常数有了大幅度的提高。具体来说,在相同CNT添加量的情况下,单层TiO2纳米棒阵列薄膜的加入使得复合材料由95左右提高到了 1750左右,增大了近20倍。另外,两层TiO2纳米棒阵列使得复合材料的介电常数进一步提高,其介电常数都在2000以上。与此同时,多层复合材料的介电常数还与两层TiO2纳米棒阵列的摆放方向有关,也就是与界面极化的强度有关。另外,通过等效电路模拟和Nyquist曲线研究发现,相比于CNT/EP复合材料,多层复合材料多了并联电路,其Nyquist曲线也出现了明显的双半圆形状,这都说明绝缘层的存在带来了宏观界面,从而引起界面极化,导致介电常数的提高。