低温等离子体、H2O2强化真空紫外光催化降解甲苯等VOCs的工艺研究

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挥发性有机物(VOCs)作为大气污染物的主要成分之一,其不仅会对人体健康造成危害,还会诱发雾霾等一系列环境问题。工业生产过程排放的有机废气是大气中VOCs的主要来源之一,VOCs有机废气治理已经成为了我国大气污染治理领域重点关注的问题。近年来,光催化(PCO)降解VOCs由于其操作简单、反应条件温和受到了广泛研究。然而单一的光催化技术处理VOCs因其效率较低、降解不充分,在实际应用过程中受到了限制。本文以大风量、低浓度含VOCs的有机废气为研究对象,系统研究了关键工艺参数对真空紫外光催化降解VOCs性能的影响,研究了低温等离子体等三种强化手段对光催化工艺降解性能的提升作用,开发出一套过氧化氢协同等离子体强化光催化组合工艺及设备,并完成了工艺的工业小试应用研究。首先,针对真空紫外光催化工艺,从VOCs的去除率、矿化率及尾气臭氧逃逸浓度等角度系统考察了光源种类、反应停留时间、催化剂负载量、污染物初始浓度和相对湿度等对甲苯降解性能的影响,优选的工艺条件参数为185+254 nm双波段紫外光、停留时间6s、相对湿度70%、催化剂与载体质量比1.5:40。在该条件下,VUV光催化工艺对初始浓度80 ppm的甲苯实现了59.0%的去除率,对包含甲苯、乙酸乙酯、丙酮、对二甲苯在内的混合有机废气实现了 67.0%的去除率,43.3%的矿化率和64.5%的CO2选择性。为提升降解性能,引入了低温等离子体、过渡金属元素Mn、Fe掺杂的复合催化剂以及超声雾化过氧化氢三种手段强化光催化工艺。低温等离子体模块的性能主要受到电源输入电压的影响,在输入电压为130V时,等离子体强化光催化组合工艺对甲苯的去除率达到87.8%,对甲苯等混合有机废气的去除率达到89.6%。Mn、Fe改性后的复合催化剂具有更优异的光催化性能,其中Mn掺杂效果更为显著,使用1%Mn改性的复合催化剂,甲苯去除率可提升至96.7%,尾气臭氧浓度下降87.6%。气相过氧化氢的引入显著提升了羟基自由基的产量,其协同工艺对甲苯的去除率达到97%,矿化率达到69.9%,对混合有机废气的去除率达到94.4%,矿化率达到69.3%。基于上述研究,开发了一套过氧化氢协同等离子体强化真空紫外光催化组合工艺,并设计制作了一套最大可处理气量为100m3/h的工业小试装置。在模拟工况条件下系统考察了小试装置的综合降解性能。低温等离子体模块对甲苯的去除率最高达到42.3%。等离子体强化后的组合工艺在1000 m3/h处理风量下的甲苯去除率达到77.4%,使用1%Mn掺杂的复合催化剂对1000m3/h处理风量下的甲苯去除率提升至89.6%,对尾气臭氧实现了 72.7%的消耗。引入气相过氧化氢后,协同处理包含甲苯等四种特征污染物的模拟混合有机废气,组合工艺对其去除率达到了 97.0%以上,具有较好的工业应用推广价值。
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