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氧化锆是唯一一种同时具有表面酸性与碱性中心的材料,再加上其良好的离子交换和电荷传导等性能,从而使其成为一种理想的多功能催化剂。随着介孔氧化锆的合成及表征技术的发展,介孔氧化锆材料的应用范围也越来越广,就如,光致发光材料、催化剂及载体、药物可控释放、水处理吸附材料、色谱柱填料等。本文采用准气相反应法进行介孔氧化锆及钇稳定介孔氧化锆的合成,并通过SEM、TEM、XRD、TG/DTA、N2吸-脱附、激光粒度仪等对颗粒各方面性能进行了测试表征。
本工作首先进行了准气相反应法装置与工艺的改进:于收集器进料管出口处增设筛孔、加粗反应器、并在反应器出口管段增设真空表、对雾化器封盖处密封并增设流量计、并对收集所得悬浮液进行陈化处理。通过以上改进后,合成反应条件及反应结果趋于稳定。其次,再通过正交实验(L1837)确定了合成氧化锆前驱物球形颗粒的较佳工艺条件:WZrOCl2·H2O=30％、QNH3=60L/h、P真空=0.02MPa、Qair/QNH3=1、陈化3d。在此较佳条件下合成出的氧化锆前驱物颗粒为光滑的球形颗粒,平均粒径约4μm且无明显空心球存在。再由正交实验结果分析知,对实验结果影响最大的工艺条件是氯氧化锆溶液的浓度,在正交实验条件范围内,氨气流量和真空度对实验结果的影响相对较小。通过对前驱物球形颗粒进行水热处理和室温干燥后煅烧,获得了氧化锆微粉。其中常温干燥后进行煅烧的结果较好----颗粒仍保持球形,且破碎颗粒也较少。最后,采用合成氧化锆的较佳实验条件并进行介孔钇稳定氧化锆球形颗粒的合成,掺杂量分别为1.5mol％Y2O3(ZrYO系列)和3mol％Y2O3(ZrOY系列),采用干燥后煅烧的方式进行前驱物的后处理。由TG/DTA、XRD、SEM、TEM及氮气吸-脱附的表征可知,两系列的ZrO2/Y2O3颗粒均为球形且无明显空心现象,500-1200℃煅烧后晶相组成以四方相为主,比表面积为34.3887m2/g(600℃煅烧后)。