【摘 要】
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以2种成型碳材料、即市售椰壳碳（CSC）和自制多孔含氮介孔碳球（SNMC）为载体制备了Pd和Ru催化剂,比较了它们在苯甲酸固定床加氢反应中的催化性能。同时,我们还以甲苯加氢为探针反应,研究了丙酸对这些催化剂上甲苯加氢活性的影响,并结合吸附量热结果解释了反应现象。主要结果总结如下:1、以等量浸渍法制备了金属含量5%wt的Pd/CSC、Pd/SNMC、Ru/CSC和Ru/SNMC催化剂,考察了它们的苯
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以2种成型碳材料、即市售椰壳碳（CSC）和自制多孔含氮介孔碳球（SNMC）为载体制备了Pd和Ru催化剂,比较了它们在苯甲酸固定床加氢反应中的催化性能。同时,我们还以甲苯加氢为探针反应,研究了丙酸对这些催化剂上甲苯加氢活性的影响,并结合吸附量热结果解释了反应现象。主要结果总结如下:1、以等量浸渍法制备了金属含量5%wt的Pd/CSC、Pd/SNMC、Ru/CSC和Ru/SNMC催化剂,考察了它们的苯甲酸加氢活性。结果显示,Pd催化剂的苯甲酸加氢活性和环己基甲酸选择性都显著高于相应的Ru催化剂,而Ru催化剂上容易发生羧基加氢副反应。结果还显示,CSC是更好的苯甲酸加氢催化剂载体。之前,我们曾将机械混合的Pd/AC和Ru/AC（AC为粉末活性碳）催化剂应用于苯甲酸加氢,发现3:1混合的催化剂同时具有Pd的高选择性和Ru的高活性。2、考察了上述催化剂的甲苯加氢活性受丙酸影响的情况。结果显示,没有丙酸时,Ru/SNMC和Ru/CSC的甲苯加氢活性要显著高于相应的Pd催化剂。加入丙酸后,所有催化剂的甲苯加氢活性都明显下降,而Ru催化剂的活性下降更显著,当丙酸和甲苯摩尔比1:1（丙酸浓度8%wt）时,催化剂的甲苯加氢活性顺序为:Pd/CSC＞Pd/SNMC＞Ru/CSC＞Ru/SNMC,与苯甲酸加氢活性顺序一致。3、预吸附丙酸后,甲苯在催化剂表面的吸附热和吸附量都显著下降,这可能是丙酸抑制甲苯加氢活性的原因。Ru的丙酸吸附热显著高于Pd,这可能是Ru上甲苯加氢活性受丙酸影响更大、且更容易发生羧基加氢副反应的原因。此外,丙酸在CSC负载的催化剂上的吸附热要略低于相应的SNMC负载的催化剂,这可能是CSC负载的催化剂受丙酸影响较小的原因。
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