多孔堇青石陶瓷增材制造工艺及性能

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多孔堇青石陶瓷因具有低热膨胀系数、高抗热震性能等优点被广泛应用在催化剂载体、过滤器、隔热器等领域。目前,多孔堇青石陶瓷一般采用模具方法成形,受工艺限制只能成形直通孔等简单结构,空间立体多孔、尺寸和形状梯度多孔等复杂结构难以成形。增材制造(Additive Manufacturing,AM)技术,基于分层-叠加的成形原理,无需模具和刀具,在快速制造复杂结构方面优势明显。因此,本文研究多孔堇青石陶瓷AM成形工艺,具体涉及三维喷印(Three dimensional printing,3DP)和激光选区烧结(Selective laser sintering,SLS)两种AM工艺。先利用AM成形多孔陶瓷初坯,结合后续高温烧结制备高孔隙率复杂多孔陶瓷。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、抗压强度试验机、热膨胀分析仪、阿基米德法等实验手段及方法,研究材料成分、AM以及后烧结工艺对多孔陶瓷微观形貌、相组成、力学性能、热膨胀系数、精度、孔隙率等性能的影响规律。主要结果归纳为如下三个方面:(1)在3DP成形堇青石/PVA多孔陶瓷方面:确定3DP成形工艺为重合比50%,灰度100%;SEM结果显示试样表面具有较大孔洞,且孔三维连通,同时在晶界交汇处存在纳米微孔;XRD结果显示试样初坯和高温烧结后都为堇青石相。抗压测试结果显示初坯试样表现出韧性特性,应变达到36%时,抗压强度达到8.58 MPa,并呈现继续上升趋势,高温烧结之后,抗压强度随着高温烧结温度增加而增加,在1425℃时达到7.32 MPa,孔隙率为59%;初坯尺寸误差在成形水平方向和垂直方向存在明显差异,高度方向平均尺寸误差在5%以上,直径方向平均尺寸误差在2.3%左右;孔隙率测试结果显示初坯孔隙率随粘结剂含量增加而降低、高温烧结后由于粘结剂脱除出现相反结果。(2)在SLS成形堇青石/环氧树脂E12多孔陶瓷方面:确定最佳SLS工艺参数为激光功率17 W,扫描速度1500 mm/s,扫描间距150μm,层厚150μm;SEM结果显示试样表面拥有大量孔隙,且不同粉末粒径分布有助于最终陶瓷粘结颈的形成,从而提升强度;XRD结果显示在1400℃温度以下,都可以获得堇青石相,达到1450℃时,堇青石分解得到部分MgO相;抗压、孔隙及热膨胀系数结果表明经1375℃高温烧结试样抗压强度达8.92 MPa,孔隙率59%,800℃热膨胀系数1.87×10-6/℃。(3)在SLS成形堇青石/碳纤维-环氧树脂E12多孔陶瓷方面:确定最优工艺参数为激光功率11 W,扫描速度3000 mm/s,扫描间距120μm,厚度150μm;碳纤维的加入有效扩大了SLS成形工艺窗口,可采用较低的激光功率和较高的扫描速度,有利于微细结构的成形,提高初坯试样的尺寸精度。SEM结果显示在1375℃及以下时,仍然存在碳纤维,温度进一步升高,碳纤维逐渐消失;XRD结果显示初坯和高温烧结后都能获得堇青石相;抗压、孔隙及热膨胀结果表明初坯相对无碳纤维时表现出良好韧性,应变达到50%,抗压强度达到2.3 MPa,并不断上升;经1425℃后高温烧结其抗压强度达5.48 MPa,孔隙率为62.26%,800℃热膨胀系数1.85×10-6/℃。在上述研究基础上,利用优化工艺成功制备了传统模具工艺难以成形的空间立体多孔陶瓷。为通过结构设计提升堇青石多孔陶瓷性能的方法提供了前期基础,有助于促进AM技术在多孔陶瓷行业的进一步应用。
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