锂离子电池作为一种新的能源存储器件被大量应用于移动电子设备、混合动力、纯电动汽车等领域,为经济发展和社会进步做出了重大贡献。但是,传统的锂离子电池受到正极材料理论比容量的限制,理论比能量较低(一般低于260 Wh Kg^-1),无法满足实际应用对高能量密度的要求。锂硫电池凭借其较高的理论能量密度(2600 Wh kg^-1)和成本低、对环境无害等优点,在替代传统锂离子电池方面具有巨大的潜力。由于单质硫的绝缘性,中间产物的“穿梭效应”等导致活性硫利用率低、金属锂负极的钝化、以及容量和库仑效率的迅速下降等问题,严重阻碍其商业化进程。本论文从调控催化剂的界面工程和电子结构出发,设计功能化的碳材料应用于锂硫电池进行性能的优化,主要研究内容如下:（1）设计了一种MOF衍生的Co₂P-Zn S/Zn S-N、P、S共掺杂碳（Co-Zn/Zn-C）宿主材料,该材料由内部的Co₂P-Zn S异质结和外部的Zn S-C壳层组成一个具有双重催化异质结构层。实验结果和DFT计算都表明,这种双重异质结构层与多硫化物具有很强的亲和力,促进了反应动力学。同时,多孔的N、P、S共掺杂碳骨架提供了优良的电子/离子转移通道和丰富的空间来缓解体积膨胀。得益于这些优点,Co-Zn/Zn-C基硫正极在0.2 C倍率下循环100圈,其放电比容量为973 m Ah g^-1,在1 C倍率下循环500圈,还保持590 m Ah g^-1的比容量。此外,当含硫量为3.65 mg cm^-2时,在1 C倍率下循环200圈,还保持540 m Ah g^-1的高比容量。该研究内容为构建高能量密度的锂硫电池异质结构和设计双重电催化宿主材料提供了一种新的思路。（2）设计了新型非晶态MoS₂和晶态Co S₂的异质结构,该异质结构能够很好地调控MoS₂的电子结构和能带结构,增强对多硫化物的化学吸附和高效催化转化。氮掺杂介孔碳微球导电骨架具有较高的比表面积和优异的导电性,能有效促进电解液在材料中渗透从而改善电化学反应动力学,实现协同催化作用的同时缓解体积膨胀。最后,以非晶态MoS₂-Co S₂-NC作为硫宿主制备的锂硫电池表现出优异的电化学性能。在0.5 C倍率下循环400圈,其可逆容量高达710 m Ah g^-1。更重要的是在硫的负载量为8 mg cm^-2;E/S=8的贫电解液条件下循坏100圈还具有4 m Ah cm^-2的高面容量。（3）采用喷雾干燥法合成超细Mo₂N/中空介孔碳球复合材料,设计了一种采用三聚氰胺合成金属氮化物的新方法,该合成方法简单、快速、能够大面积的合成材料。极性的超细Mo₂N纳米颗粒表现出良好的导电性和良好的结构稳定性,能够吸附多硫化物并催化转化多硫化物。密度泛函理论（DFT）计算和电化学表征证实了Mo₂N纳米颗粒能够显著提升对多硫化物的吸附能,促进其对多硫化物的催化转化。中空介孔碳微球具有较大的比表面积能够很好的缓解体积膨胀。Mo₂N-NC修饰的隔膜基电池具有可观的电化学性能。在1 C倍率下循环800圈,还具有500 m Ah g^-1的比容量,平均每圈的容量衰减率为0.07%。即使在4 C倍率下循环400圈,其比容量还能高达510 m Ah g^-1。更重要的是在硫的负载量为8.13 mg cm^-2;E/S=5的贫电解液条件下具有7.64 m Ah cm^-2的高初始面容量,循坏40圈后容量保持率还具有6.6 m Ah cm^-2。