氧化还原活性生物炭与希瓦氏菌的异团聚、运移及污染物还原行为研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:robot2004
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
生物炭是生物质在缺氧或厌氧条件下热解形成的一种含碳物质,被广泛用于大气碳汇减排、提高土壤肥力及土壤污染修复等领域。生物炭含有丰富的含氧活性基团,不仅可能影响功能微生物对各类污染物的还原过程,也可能参与铁矿物的生物还原并形成碳/铁复合物。另一方面,作为微生物修复技术的核心,功能微生物在土壤含水层中的运移、截留与分布情况直接影响修复效果,近年来引起广泛关注。目前,利用生物炭介导促进微生物直接还原污染物的研究非常有限,生物炭如何通过参与异化铁还原过程间接影响污染物的还原转化还未可知,微生物细胞与生物炭的结合方式及两者在水动力条件下穿过多孔介质的运移行为也鲜有报道。基于此,本研究以自制生物炭和典型电活性细菌奥奈达希瓦氏菌MR-1(Shewanella oneidensis MR-1)为研究对象,考察了生物炭对MR-1还原硝基苯的影响,探究了生物炭参与MR-1异化铁还原后形成的碳/铁复合物去除水中Cr(Ⅵ)的能力,解析了生物炭胶体颗粒与MR-1细胞的异团聚行为、水动力条件下两者在饱和多孔介质中的共运移行为以及MR-1细胞在含生物炭等不溶性电子受体的氧化还原活性介质中的运移行为。主要研究成果如下:首先考察了生物炭对MR-1还原硝基苯的影响。结果表明,生物炭含有导电的碳骨架结构及醌基等含氧基团,具有氧化还原活性。在溶液中,生物炭与MR-1细胞紧密接触,介导MR-1的胞外电子传递,促进硝基苯的生物还原。分别由小麦和棉花秸秆制备的生物炭对MR-1还原硝基苯的促进作用相近,而随着热解温度的提高(300-800 ℃),生物炭的导电性逐渐增强,促进效果更明显。此外,促进效果随生物炭浓度的提高而增强,但当生物炭浓度达到0.67 g/L时促进作用有所下降。铁矿物广泛存在于天然环境中,在生物地球化学循环过程中发挥重要的作用。本研究发现生物炭能介导促进MR-1异化还原水铁矿和针铁矿,提高Fe(Ⅱ)的产量,并与次生矿物形成具有还原性的碳/铁复合物。该复合物通过吸附-还原机制高效去除水中Cr(Ⅵ),最终以Fe-Cr共沉淀形式固定Cr。复合物对Cr(Ⅵ)的去除效果随pH(5.5-8.0)的升高而降低,随温度(15-30℃)的升高而升高,基本不受离子强度(0-100mMNa+)影响。生物炭和MR-1细胞的直接接触有利于两者之间的电子传递。本研究考察了生物炭胶体颗粒和MR-1细胞的异团聚行为,发现随着电解质浓度(1-100 mMNa+和0.1-5 mM Ca2+)的提高,细胞和生物炭间的静电排斥作用减弱,两者团聚速率加快。更为重要的是,提高电子供体乳酸钠浓度后异团聚速率加快,而当胞外电子传递关键基因缺失时异团聚速率降低。趋能运动实验结果进一步表明,MR-1细胞能够借助胞外电子传递和鞭毛进行趋能运动,促进两者异团聚。微生物和胶体颗粒的运移是两者在天然土壤中的重要环境行为,对生物修复的有效进行具有重要影响。本研究选择饱和石英砂介质,采用砂柱实验考察了生物炭胶体颗粒和MR-1细胞在水动力条件下的共运移行为,发现两者的共运移主要受到异团聚的抑制,表现出熟化的运移机制。未向体系中添加电子供体时,共运移行为主要受DLVO作用和疏水作用影响。外加电子供体乳酸钠后,MR-1通过胞外电子传递不仅能够还原生物炭进而提高其疏水性,也能诱发细胞的趋能运动,促进两者异团聚进而发生物理阻塞,使二者的运移能力显著下降。环境中的生物炭除了以胶体颗粒形式进行迁移外,还会留存在土壤介质中,使介质表面表现出氧化还原活性。本研究考察了 MR-1细胞在含生物炭等不溶性电子受体的氧化还原活性介质中的运移行为,发现提高电子受体负载量、添加电子传递介体物质以及提高电子供体浓度等均能够显著降低细胞的运移能力,而胞外电子传递和鞭毛运动能力的缺失使MR-1的运移能力提高了 40%以上。运移模型反演结果进一步表明,MR-1能通过胞外电子传递向介质中的生物炭等不溶性电子受体传递电子,并利用鞭毛进行趋能运动,使细胞沿非水流方向扩散,促进细胞在介质表面的附着和沉积。无可溶介体物质时细胞运移行为主要受热力学控制,细胞运移能力主要取决于介质表面还原电位;存在可溶介体物质时细胞运移行为主要受动力学控制,细胞运移能力主要取决于介质接受电子速率。本论文研究表明,氧化还原活性生物炭不仅能够介导微生物胞外电子传递促进污染生物修复,还能够诱发细胞的趋能运动,与细胞发生异团聚,抑制细胞在多孔介质中的运移行为。该研究成果深化了对微生物与氧化还原活性碳材料的环境行为的认识,对氧化还原活性生物炭在污染场地生物修复中的应用具有一定的参考价值。
其他文献
随着近年来信息技术的发展,互联网上的各类内容和信息与日俱增,信息过载现象越来越明显。个性化推荐系统作为缓解信息过载问题的主要方法之一,越来越受到各大互联网平台的重视。推荐系统的核心思想是根据物品和用户的特征以及用户的历史行为记录等信息,推测用户的个性化偏好并自动地给用户推荐其感兴趣的物品。其中用户的历史行为记录最能直接地反映用户对物品的喜好,也是推荐系统建模中最核心的部分。不同于传统的静态推荐方法
选择性激光烧结(Selective Laser Sintering,SLS)是一种基于粉床的激光增材制造技术,其具有材料利用率高、工艺流程短、可制成复杂形状零件等显著优势,近年来在砂型激光增材制造领域得到广泛应用。随着我国铸造行业的不断升级、提效,铸件尺寸不断增大,常规SLS技术在加工幅面、效率、强度等方面难以满足行业需求。本文为突破常规SLS法中低激光功率、窄线宽扫描导致的加工效率低的瓶颈,并合
近年来,受气候变化影响,作为“亚洲水塔”的青藏高原地区冰川退缩,雪线上升,冻土层退化,对当地水资源的综合利用与环境保护提出更加严峻的挑战。在青藏高原地区,季节性冻土与多年冻土并存,雨季径流水源构成多样,水源的空间组合特性和汇流路径较为复杂,加之基础资料相对缺乏,使得其河道径流的水循环规律一直未得到清晰的揭示,难以科学制定当地水资源利用与环境保护决策,因此,深入研究当地径流补给来源与汇流路径两个水循
波浪的传播和破碎是海洋工程中的重要研究课题。现有的波浪在地形上的破碎指标大多针对二维地形条件,并基于单向的规则波或不规则波浪,忽略了地形纵向的变化。而实际海域中的地形条件往往较为复杂,并且波浪是多向的不规则波浪,因此针对多向不规则波浪在三维地形上的传播和破碎特性进行研究,对于实际近岸波浪特性及其与工程结构物作用的研究具有重要的意义。此外,波浪破碎现象的数值模拟研究是一个重要的课题。在采用OpenF
本文利用国有资本收益上缴的独特场景,研究上市公司控股股东流动性约束对企业财务行为的影响。2019年党的十九届四中全会明确提出,要做强做优做大国有资本,形成以管资本为主的国有资产监管体制,而国有资本收益上缴制度就是很重要的关键政策。2007年9月8日国务院发布的《国务院关于试行国有资本经营预算的意见》指出,国有资本经营预算是国家以所有者身份依法取得国有资本收益,并对所得收益进行分配而发生的各项收支预
21世纪被认为是生物医学的世纪。随着信息化技术和生物医学技术的发展,承载着人类知识和经历的医学文献以及以自然语言为载体的用户生成内容正呈现爆发式的增长。获取其中蕴含着的海量的、尚未得到充分利用的信息是以信息抽取为代表的文本挖掘技术在生物信息学中重要的研究和应用领域。其中生物医学事件作为对生物医学文本中实体及其相关概念间的多元关系,能够更加精确和细致的描述各种级别的医学、生物学作用和过程,使得围绕生
畜禽的行为与其健康状况、生活环境密切相关,通过行为分析评估福利状况是一种简单、容易理解的常用方法。精准养殖的核心是个体信息和行为的智能监测与自动分析,通过先进的信息技术对鸡只进行持续、自动的监测是精准养鸡亟待解决的问题。本文以舍饲散养鸡只行为的自动化监测为目标,对基于深度学习的行为识别方法、多目标跟踪方法以及鸡只行为及整体状态的异常检测等关键问题展开研究。(1)研究了舍饲散养模式下鸡舍内鸡只的行为
锂离子电池是一种借助于锂离子来回的嵌入/脱出来实现能量的转换与存储装置,具有能量密度大、循环寿命稳定等特点,已广泛应用于众多能源存储领域。随着便捷式电子设备和电动汽车的快速迭代,研发具有更高能量密度、功率密度以及续航寿命的新一代锂离子电池已成为必然趋势。在传统的锂离子电池中,负极材料通常为商业的石墨碳,而其较低的理论容量,俨然不足以满足新一代储能设备对储锂性能的高要求。近年来,基于转换反应的铁基氧
装配式剪力墙结构是建筑工业化发展中一种重要的结构体系。在保证装配式结构施工效率、保障预制构件连接性能安全可靠的前提下,提高结构整体的抗震能力、降低结构主体的塑性损伤的研究具有重要意义。本文基于装配式剪力墙结构的变形特点和损伤控制设计思想,研发了能够提高阻尼材料耗能效率的新型摩擦阻尼装置和粘弹性阻尼装置。从力学性能入手,通过理论、试验和数值模拟方法对新型阻尼装置展开了深入研究。进一步提出了采用阻尼装
近岸波浪传播规律及其时空分布特性的研究对近海生产作业和近岸工程设计至关重要。实际的近岸地形较复杂,波浪是空间非均匀的多向不规则波,而且传至近岸的波浪往往因为水深变浅而产生破碎。因此建立可以有效模拟近岸多向波浪破碎和考虑空间非均匀波浪入射的数值计算模型,对于开展近岸波浪特性以及波浪对于建筑物作用的研究具有重要的意义。Boussinesq方程是描述近岸波浪传播运动较好的数学模型,但是由于方程基于势流假