随着社会的发展进步,人类对于能源的需求也在不断增加,核能作为一种清洁能源越来越受到人们的重视,而高性能的核燃料是实现核反应堆运行安全及核能可持续性发展的重要保证。球形的核燃料因其优异的流动性、良好的混合性及大的比表面而广泛用于各种类型核反应堆中。特别是可以直接制备球堆积型核燃料原件(Sphere-Pac Fuel)而用作快堆的核燃料,也是用于制备ADS嬗变核燃料的最重要材料。同时,球形核燃料是高温气冷堆和事故容错燃料(Accident Tolerant Fuel,ATF)最主要的燃料形态。在这些应用中,除了要求核燃料微球满足需要的物理性能及化学性能外,所制备的核燃料微球具有粒径精准可控、较窄的粒径分布、优异的球形度及光滑的球表面等性能也是其工程使用中必须具备的性能。溶胶-凝胶法以其可以直接将核素从液态转化为固态从而实现核燃料微球的无粉尘制备而备受关注,也是至今最常用的核燃料微球制备方法。传统的溶胶-凝胶核燃料微球制备方法,要将原料液置于低温环境下(0～5℃),以保证溶胶溶液的稳定。一个额外的制冷系统增加了具有强放射性核燃料制备中故障出现的概率,同时也限制了基于液滴表面改性的核燃料微球表面修饰技术路线的选择。为此,本论文依据微流体的流体特性设计构造多种微流体控制系统用于核燃料微球粒径及形貌的无粉可控制备。突破内凝胶法制备核燃料微球需要在低温条件下进行的限制,实现常温环境中的核燃料微球内凝胶法制备。此外,弥散型燃料是事故容错燃料中最为重要的一种类型,其制备时需要将氧化铀微球分散在高热导率且低中子吸收截面的弥散介质中。然而由于铀或钚氧化物的物理性质与弥散介质的物理性质间的差异,使得经高温烧结制备的弥散型燃料芯块出现燃料微粒表面与弥散介质不能完全融合的现象,而这将导致燃料芯块的导热性及物理机械性能的显著降低。因此,本论文基于静电引力和LBL技术实现了燃料微球的表面改性与负载弥散介质纳米颗粒,使得附着了弥散介质的燃料微粒与弥散介质构成的核燃料芯块,其界面相容性显著改善。论文主要研究工作和成果如下:(1)设计并构造了一系列微流体控制系统,可用于制备单一或复杂形貌(如Janus或核壳)结构的液滴与微球。制备得到的微球尺寸分布极窄,具有良好的单分散性,其变异系数CV小于5%.通过实验验证了装置对于液滴尺寸及形貌的操控性能,详细研究实验参数(如粘度、流速以及毛细管尺寸等)对于微球尺寸的影响,以及如何通过不同的微流控装置实现复杂形貌微球的制备。这些参数合一个经验公式,即Dp/Dcap=K(μcVc/μdVd)-0.22这里,Dcap是指毛细管的直径,K是无量纲的系数,μc和μd分别代表连续相和分散相的粘度,而Vc和Vd分别代表连续相和分散相的流速。(2)设计了一种新型流动聚焦(flow-focusing)型组装式微流控装置,制备出常规微流控装置无法实现的较小粒径微粒制备。由于商业化毛细管其尺寸越小加工难度系数越大,一般情况下毛细管的尺寸无法加工到低于90μm的水平,进而导致常规的Co-flow型毛细管基微流体控制系统无法制备粒径小于100μm的液滴和微球。本论文设计的基于Flow-focusing的微流控装置通过改变连续相流体的流场特点,实现了小于100μm液滴和微球的可控制备。(3)通过微流控装置结合溶胶凝胶法,通过在分散相原料液中加入一种水溶性高分子聚合物制孔剂,制备出具有多孔结构的燃料微球。通过调节制孔剂的含量,实现了对多孔微球密度的调控。当聚乙二醇/硝酸铈铵的含量从0增加到30%,多孔二氧化铈的密度从理论密度的93%降低到26%.(4)设计并实现了核燃料微球的常温内凝胶制备的两条技术路线,即基于微反应器法与基于界面张力调控的微反应法。首先,设计并构造了一种基于压电双晶片的主动式微混合器,实现ADUN溶液(硝酸铀酰)与HMUR溶液(尿素、六次甲基四胺)的快速在线混合,形成原料液,进而结合溶胶凝胶法制备出燃料微球。此外,通过调节液滴的界面张力,实现了液滴由Janus/核壳结构到核壳结构的形貌转变,使得原先分别位于Janus/核壳液滴两侧的ADUN溶液与HMUR溶液能够充分接触并混合,从而从另一条路径实现了燃料微球的常温内凝胶制备。(5)设计了一条基于静电引力与层层自组装技术(Layer-By-Layer)的微球表面改性修饰技术路线,并将其应用于燃料微球的表面改性,实现了在微球表面附着弥散介质纳米颗粒,改善燃料微球与弥散介质的界面相容性,为研制高性能的ATF核燃料芯块提供了重要研究基础。综上所述,本论文将微流体控制技术应用于溶胶-凝胶法的核燃料微球的制备中,实现核燃料粒径形貌的精准可控制备,特别是实现了燃料微球的常温内凝胶法制备。研究探索的核燃料微球表面修饰改性技术路线可以为提高我国ATF核燃料制备水平提供参考与支撑。