【摘 要】
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电渗流(electroosmotic flow,EOF)是一种由固液界面的电双层结构在外加电场的驱动下引起的流体的流动,作为一种基础物理现象,广泛存在于微纳流控和电化学分析系统。振荡电渗流是交流电场驱动的电渗流中的一种,根据流体的流动行为可分为线性和非线性电渗流。非线性振荡电渗流(Oscillatingelectroosmoticflow,OEOF)是由强交流电场在电极表面产生的离子浓差极化所引起
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电渗流(electroosmotic flow,EOF)是一种由固液界面的电双层结构在外加电场的驱动下引起的流体的流动,作为一种基础物理现象,广泛存在于微纳流控和电化学分析系统。振荡电渗流是交流电场驱动的电渗流中的一种,根据流体的流动行为可分为线性和非线性电渗流。非线性振荡电渗流(Oscillatingelectroosmoticflow,OEOF)是由强交流电场在电极表面产生的离子浓差极化所引起的非线性电场波动、及相应的流场波动,在高压电化学分析、微纳流控、超级电容器和锂电池等领域的研究和应用中至关重要。然而,由于流场测速技术限制,到目前为止还没有对非线性振荡电渗流的流场和速度波动情况进行详细的实验研究。本研究中,我们使用了具有高时空分辨率的激光诱发荧光漂白测速技术(LIFPA)来研究远离电极的微通道底面处绝缘壁面电双层中振荡电渗流流体速度的变化情况,并引入了压力驱动基本流的影响。首先,从理论上,我们推导了 OEOF的运动控制方程及控制参数。在无量纲化中,相较于传统的电黏性特征速度,本文主要使用了电惯性速度作为特征速度。得到了关于速度场的具有外力项的一维无粘Burgers方程。方程的线性(Zl)和非线性(Znl)项系数决定了振荡电渗流的流场状态。这两个系数进一步由五个无量纲参数确定,包括斯托克斯数(St),宏观尺度与微观尺度的比值(γ),施密特数(Sc),基本流的佩克莱数(Pe,U)和电泳佩克莱数(Pe,EP)。随后,我们通过实验系统研究了电场强度(EA)和流量(Q)对OEOF动力学行为的影响。结果显示:(1)随着电场强度EA的增强,振荡电渗流的速度波动由线性OEOF的时间对称,演化为时间非对称的非线性OEOF速度波动,甚至出现了反转峰值。(2)从速度波动的功率谱分析,随着EA的增强,功率谱从只在电场频率ff下具有单一的峰值发展到具有高阶谐波在内的多个峰值,显示从线性向非线性振荡电渗流的转换过程。(3)随着流量Q的增大,OEOF的非线性行为减弱,线性行为增强,在速度波动的时间序列上表现为非对称的时间波动逐渐回复标准的正弦波形。在速度波动的功率谱上表现为谐波峰值的高度降低,个数减少,基频峰值上升。最后,我们分析了线性—非线性振荡电渗流状态的临界点—临界电场Ec及其影响因素。结果显示:(1)在Q相同的情况下,Ec会随着ff的增大而增加。(2)在ff相同的情况下,Ec会随着Q的增大而增加。随后,测量了不同pH值下的Ec。通过结合具有外力项的1D无粘Burgers方程中线性项系数Zl=U/ffl0和非线性项系数Znl=z2EAμDi/(2|ζ|λ2ρfff2l0),计算了线性-非线性OEOF的临界Zl~Znlc曲线。进一步研究显示,Znlc随Zl的增加呈指数型增长,且其指数b随pH值的增加存在一个先减后增的变化规律。同时,对实验结果与拟合结果进行了偏差分析,发现偏差都处于0附近,且随着Zl的增大,偏差减小,表明实验与理论之间吻合度很高。本研究从实验和理论两个方面对绝缘壁面上非线性振荡电渗流进行了系统的研究,揭示了线性行为向非线性行为的转化过程及其影响因素,并且提出了临界电场这一重要的依据,为今后的研究提供了重要的实验依据,也为今后在微纳流控、能源、电化学等领域的利用或抑制非线性电渗流具有重要的指导意义。
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