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磷酸二氢钾（KDP）晶体由于半波电压低、线性电光系数大、透光波段宽、理论损伤阈值高、能够大尺寸生长和光学均匀性好等优异的物化性能广为人知,和其同位素化合物氘化磷酸二氢钾（DKDP）晶体共同成为了惯性约束核聚变（ICF）工程中不可或缺的非线性晶体材料。但是,由于KDP晶体元件在紫外激光辐照下存在着严重的激光诱导损伤,晶体的实际损伤阈值远低于理论损伤阈值,元件使用寿命降低,成为制约ICF发展和应用的瓶颈。虽然目前KDP晶体的损伤过程和机制尚不明确,但晶体中的缺陷已被公认为是导致晶体损伤的重要因素。晶体中的缺陷种类繁多,位错是其中十分重要的一类结构缺陷,影响着晶体材料的诸多性能。KDP晶体中的位错尺度较小且易与杂质、生长条纹等其他缺陷发生相互作用,从而导致研究者们对位错研究的进展缓慢,对其认知十分有限。因此,本文选择KDP晶体中的位错作为主要研究内容,探究其与晶体损伤相关的线性、非线性吸收之间的内在联系,最终通过调节晶体生长来控制位错的分布与数量,以达到提高KDP晶体损伤阈值的目的。本文系统研究了 KDP晶体中数量最多的两类螺位错:[010]螺位错和[011]螺位错。为了准确获得螺位错与晶体损伤相关性能之间的关系,本文采用了第一性原理,探究二者对KDP晶体的晶体结构、电子结构和线性吸收的影响。基于螺位错的应力场分布,按位错错排量的不同,本文在螺位错的应力场中选择了数个适当大小的KDP“原子团”,将其构建为多个局部位错模型。这种方法可将一个较大的位错体系分割为多个小的局部位错体系,使其可以在第一性原理的框架下进行理论模拟。为了准确获得KDP晶体的禁带宽度,本文选择使用HSE06交换关联能泛函和阻尼速度摩擦算法计算局部位错模型的态密度图与线性吸收谱。计算结果表明,螺位错的弹性应变区应力对KDP晶体的晶体结构、电子结构和线性吸收的影响均十分有限,而位错对晶体损伤相关性能的影响主要来源于位错芯区。在[010]螺位错中,芯区应力可能导致KDP晶体脱水,这将严重破坏晶体的结晶质量与完整性。脱水作用使位错体系的总能急剧升高,导致其稳定性降低。脱水时KDP晶体中发生的原子配位的改变则将致使晶体的电子结构产生变化,在禁带6.0 eV处引入主要由O原子的2p轨道贡献的缺陷能级,使晶体的带隙降低约1.0 eV。同时,缺陷能级带来的电子跃迁使KDP晶体在紫外波段170.0 nm处出现了额外的吸收峰,吸收曲线红移,线性吸收整体增强约5.0%。而在[011]螺位错中,芯区应力除可能导致KDP晶体脱水之外,亦会进一步诱发PO2基团的形成。在这种情况下,KDP晶体原始的氢键网格结构将被破坏并转变为以HPO4基团为层框架的层状结构。该层状结构的形成使位错体系的总能有所降低,说明该结构在位错芯区中具有一定的稳定性。伴随层状结构的形成,将在VBM和CBM都引入多个主要由O原子的2p轨道和P原子的3p轨道贡献的缺陷能级,晶体带隙降低至3.5eV。同时,芯区应力还会在170.0 nm、220.0 nm和270.0 nm处引入额外的线性吸收峰,其中,270 nm是KDP晶体变频器件主要的输出波长之一,这将严重影响变频器件的性能。总之,螺位错会在KDP晶体的禁带中引入新的缺陷态,降低禁带宽度并产生新的线性吸收峰,从而增强晶体的非线性和线性吸收。这些变化都将加速KDP晶体的激光诱导损伤过程,使晶体的激光损伤阈值降低。由于在位错模拟研究中发现[010]和[011]螺位错的切应力会使KDP晶体的晶格间隙增大,可能有助于间隙原子缺陷的形成。因此,本文进一步研究了对晶体影响较大的杂质Fe形成的间隙点缺陷——Fei和其与[010]、[011]螺位错的复合缺陷对KDP晶体的晶体结构和电子结构的影响,并讨论了不同电荷态下的缺陷形成能的相对稳定性。结果显示,在[010]螺位错中,Fei缺陷易以中性态存在于位错芯区中,而在[011]螺位错中,Fei缺陷的+2电荷态在位错芯区具有较低的缺陷形成能。部分局部位错模型中Fei缺陷的缺陷形成能小于完美晶体中Fei缺陷的缺陷形成能,验证了在第3章和第4章中提出的螺位错使KDP晶体间隙增大从而导致形成更多间隙原子点缺陷的猜想。此外,Fei-螺位错复合缺陷会在KDP晶体的禁带中引入多个缺陷能级,该缺陷能级主要由Fe原子与O原子贡献,并且随着位错错排量的增大,Fe原子与O原子对缺陷能级的贡献逐渐增强,复合缺陷对晶体带隙的影响逐渐加深,晶体带隙大幅降低,严重影响晶体的非线性吸收性质。鉴于KDP晶体中的螺位错和Fei-螺位错复合缺陷对KDP的晶体结构、电子结构和线性吸收均具有较大的影响,本文提出了两种调节快长KDP晶体中螺位错数量与分布的方法——改变点籽晶角度和提高初始生长温度。使用这两种方法生长了一系列晶体,后续选用刻蚀法表征了其中的位错线数量及分布。结果表明,通过改变点籽晶角度,可以有效地屏蔽点籽晶中与[001]方向夹角较大的位错线,从而减少从籽晶延伸至晶体的位错数量。通过提高晶体初始生长温度,加快了溶液的传质效率,可使生长表面在较少的位错辅助下达到所需的生长速度,进而减少生长过程中产生的位错。