高分子包覆的磁性纳米材料的制备及其吸附分离性能研究

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磁性纳米材料粒径小,比表面积大,易于磁分离,在处理水体中污染物方面有很大的优势。本文以磁性氧化铁为基体,制备出两种新型磁性纳米材料。第一种用聚合硅胶包覆然后再用巯基修饰,第二种用聚合多巴胺包覆。然后通过扫描电镜、能谱、XPS、红外光谱、zeta电位仪、振动磁强计等对材料进行系统的表征,并研究了新制备的材料对污染物的吸附性能及重复利用情况。论文第一部分研究了磁性氧化铁被聚合硅胶包覆后再用巯基修饰的新型磁性纳米材料(Fe3O4@SiO2-SH)对Hg(Ⅱ)的吸附性能。考察了pH值、共存离子对Hg(Ⅱ)吸附的影响,并研究了Fe3O4@SiO2-SH对Hg(Ⅱ)的吸附等温线及吸附动力学,结果表明对Hg(Ⅱ)的吸附吸附数据符合Langmuir模型,吸附容量可达到148.8mg/g(pH为6.5),动力学研究表明对Hg(Ⅱ)的吸附符合拟二级动力学方程。用1.0mol/L的HCl(含3.0%的硫脲)可以将98%以上的Hg(Ⅱ)从吸附剂上洗脱下来,经过五次重复利用,吸附容量仍然高于90.0mg/g,说明材料具有良好的重复利用性。最后又研究了吸附剂对几种实际水样中Hg(Ⅱ)的吸附情况,结果表明,在几种天然水体中,吸附剂对Hg(Ⅱ)仍具有极好的吸附性能,这说明在处理被Hg(Ⅱ)污染的水体方面,Fe3O4@SiO2-SH是一种极有前景的吸附材料。论文第二部分研究了Fe3O4@SiO2-SH对溶液中微量Au(Ⅲ)的吸附回收情况。考察了pH值、离子强度对Au(Ⅲ)吸附的影响,并研究了Fe3O4@SiO2-SH对Au(Ⅲ)的吸附等温线及吸附动力学,结果表明吸附剂对Au(Ⅲ)的吸附吸附数据符合Langmuir模型,吸附容量为84.75mg/g(pH为5.0),动力学研究表明对Au(Ⅲ)的吸附符合拟二级动力学方程。用1.0mol/L的HCl(含2.0%的硫脲)可以将96%以上的Au(Ⅲ)从吸附剂上洗脱下来,经过5次重复利用,吸附容量大约为50.0mg/g,对于水体中微量的Au(Ⅲ)的回收仍然能保持很好的效果,说明材料具有良好的重复利用性。论文第三部分利用多巴胺自聚合反应,合成了一种新型的聚合多巴胺包覆的磁性氧化铁(Fe3O4/DPA),考察了Fe3O4/DPA对亚甲基蓝、柠檬黄、Cu(Ⅱ)、Ag(Ⅰ)和Hg(Ⅱ)五种目标物的吸附性能。pH值对污染物吸附的影响较大,随着pH值的升高,阳离子污染物去除效率增强,阴离子污染物效率变低。在溶液最佳pH值,根据Langmuir吸附等温线方程计算出对亚甲基蓝、柠檬黄、Cu(Ⅱ)、Ag(Ⅰ)和Hg(Ⅱ)的最高吸附容量分别为204.1、100.0、112.9、259.1和467.3mg/g。Fe3O4/DPA对以上目标物的吸附符合拟二级动力学方程。用0.010mol/L的HCl溶液解吸亚甲基蓝、Cu(Ⅱ)、Hg(Ⅱ),用0.010mol/L的HNO3溶液解吸Ag(Ⅰ),用0.010mol/L的NaOH溶液解吸附柠檬黄,经过三次循环使用后,除Ag(Ⅰ)外,亚甲基蓝、柠檬黄、Cu(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)的吸附容量只出现了少量的降低。研究证明Fe3O4/PDA吸附剂能够有效的去除溶液中的多种污染物,并且展现出了良好的重复利用性。
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