【摘 要】
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金属卤化物钙钛矿材料由于其优异的光电特性和可溶液法制备的特点,引起了科研工作者们的广泛关注。经过十余年的发展,基于这类材料制备的钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells,PSCs）实验室公证效率已经达到了25.5%。然而,材料及器件稳定性等问题仍然制约着PSCs的产业化推进。基于Ti O2/Zr O2/Carbon三层介孔膜结构的可印刷PSCs,具有成本低廉、制备工艺简单以及
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金属卤化物钙钛矿材料由于其优异的光电特性和可溶液法制备的特点,引起了科研工作者们的广泛关注。经过十余年的发展,基于这类材料制备的钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells,PSCs）实验室公证效率已经达到了25.5%。然而,材料及器件稳定性等问题仍然制约着PSCs的产业化推进。基于Ti O2/Zr O2/Carbon三层介孔膜结构的可印刷PSCs,具有成本低廉、制备工艺简单以及稳定性优异等特点,该类型器件所报道的稳定性数据可达到国际电工委员会（IEC）相关指标要求。本文以介孔结构材料及器件为研究对象,围绕钙钛矿光活性层的结晶调控及离子移动现象展开研究,具体内容包括:（1）开发了一种提升钙钛矿前驱液稳定性的方法。可印刷PSCs所使用的钙钛矿前驱液通常以γ-丁内酯（γ-butyrolactone,GBL）作为溶剂,但基于GBL溶剂的前驱液在存放过程中会不可控地生成沉淀物,引起前驱液变质,导致所制备器件重复性差,光电转换效率（Power Conversion Efficiency,PCE）分布在12%～14%;通过在前驱液中引入一定量的乙醇（Et OH）作为助溶剂,有效抑制了前驱液中沉淀的生成,研究发现这主要是因为Et OH可减弱GBL分子与Pb2+的配位作用。基于乙醇改性的钙钛矿前驱液可实现可印刷PSCs的高效重复制备,使用存放超过30天的钙钛矿前驱液,所制备器件的PCE仍可达14%～15.5%。（2）探究了一种调控钙钛矿活性层结晶生长的方法。可印刷PSCs的三层介孔膜厚度超过10μm,使得钙钛矿前驱液在介孔膜中的渗透及结晶存在一定困难。通过在钙钛矿前驱液中引入醋酸铅（lead acetate,Pb（Ac）2）,有效调控了钙钛矿活性层的结晶过程。研究表明,一方面,Pb（Ac）2可通过与MAI形成MAAc调控钙钛矿晶体的成核及生长;另一方面,Pb（Ac）2的引入可同时获得碘化铅（Pb I2）略微过量的钙钛矿活性层,提高成膜质量。将1%Pb（Ac）2引入钙钛矿前驱液,实现了钙钛矿薄膜光电性能的改善和可印刷PSCs光伏性能的提升。该工作表明通过铅源添加剂来调控晶体生长这一策略是可行的,为使用其他非卤化物铅源制备高性能PSCs提供了参考。（3）研究了介孔膜对钙钛矿材料中离子移动的影响。有机-无机杂化钙钛矿材料的薄膜和单晶中均存在较为明显的离子移动现象,对该现象的研究及理解有利于进一步提升所制器件的PCE及稳定性。本文设计并制备了一种介孔结构的横向器件,该器件由Carbon/Zr O2/Carbon介孔膜横向排列而成,钙钛矿材料均匀分布在介孔Zr O2以及介孔Zr O2/Carbon界面处。通过在Carbon电极之间施加恒定的直流偏压,并结合原位显微测试和元素分析测试,分析了介孔Zr O2中钙钛矿材料形貌及组分变化,进而分析了介孔结构中的离子移动现象。研究表明,介孔骨架中的钙钛矿材料表现出更高的电压耐受性以及相对较弱的离子移动现象,为阐明介孔结构PSC具有更高稳定性的机制提供了理论依据。（4）研究了双功能有机小分子添加剂5-氨基戊酸（5-AVA）对钙钛矿材料中离子移动现象的影响。针对目前在可印刷PSCs中获得最优稳定性的钙钛矿材料体系（5-AVA）0.05（MA）0.95Pb I3,通过开尔文探针力显微镜、时间相关单光子计数光谱仪以及瞬态电压-电流测试,研究了其离子移动现象及其与器件光伏性能稳定性的关联;对比研究了介孔横向器件中钙钛矿材料在电场作用下的离子移动行为,分析了5-AVA对钙钛矿材料在外部偏压下离子移动行为影响的内在机理;研究表明,5-AVA可以强化MAPb I3晶体的晶界,使得其离子的移动局限在较小的区域并可逆;通过构建多级串联横向器件,观察到与平面横向器件中类似的极化现象,由此进一步表明5-AVA对于钙钛矿材料中离子移动的限域效应。
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