【摘 要】
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三氯氢硅（TCS）和二甲基二氯硅烷（M2）是两种最重要的大宗硅基化学品,可分别通过硅氢氯化法和直接法（即Rochow-Müller反应）来合成。针对硅氢氯化法合成TCS,目前的研究主要是基于非催化体系下反应条件的优化,由于该反应系统中不含催化剂,因此TCS选择性差且工艺能耗高;针对Rochow-Müller反应合成M2,目前的研究主要集中于块体铜基催化剂的开发,造成了铜的有效利用率低,且报道的铜基
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三氯氢硅（TCS）和二甲基二氯硅烷（M2）是两种最重要的大宗硅基化学品,可分别通过硅氢氯化法和直接法（即Rochow-Müller反应）来合成。针对硅氢氯化法合成TCS,目前的研究主要是基于非催化体系下反应条件的优化,由于该反应系统中不含催化剂,因此TCS选择性差且工艺能耗高;针对Rochow-Müller反应合成M2,目前的研究主要集中于块体铜基催化剂的开发,造成了铜的有效利用率低,且报道的铜基催化剂催化性能,即M2选择性和Si转化率,仍然有待进一步提高。基于两种合成反应存在的问题,本论文开展了以下研究工作:（1）针对硅氢氯化法合成TCS反应,本论文在该反应体系中引入了铜铈复合氧化物体系的催化剂（20-95y Cu O-Ce O2）,并对此系列催化剂进行了结构表征和性能评价,研究结果表明,在250oC时,不使用催化剂,该反应不会进行,而引入催化剂后,反应能够发生,且TCS选择性能达到96%以上。其中,95y Cu O-Ce O2催化剂催化活性最高,这是由于该催化剂中含有最多的Cu+,而Cu+有利于反应活性相的形成。（2）针对直接法合成M2反应,本论文开发了一种新型的负载型铜基催化剂（Cu O/Ce O2）,并通过引入Zn、Sn、P多组分助剂对其进行改性后,用于Rochow-Müller反应。实验结果表明,Cu O-Zn O-P-Sn/Ce O2催化剂表现出最好的催化性能,最高选择性可达88.8%,硅粉转化率可达37.8%。这是由于Ce O2和多组分助剂的引入能够大幅提高Cu+含量,促进反应活性相的形成。与商业催化剂相比,负载型铜基催化剂表现出更为优异的催化活性和稳定性,这为有机硅工业开发高效、低成本的铜基催化剂提供了新选择。
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