重金属元素砷具有强挥发性、剧毒性和高致癌致畸性,对人体健康和生态环境造成了巨大的危害。燃煤电厂是大气砷污染的主要来源,随着世界各地环保立法日渐严格,加强燃煤电厂气相砷污染控制的研究刻不容缓。目前重金属污染物控制的方法主要是利用电厂现有的烟气净化装置协同脱除以及在锅炉尾部烟道中喷射吸附剂而脱除。利用现有的烟气净化装置协同脱砷是最经济有效的脱除技术,然而难以实现深度脱除,并且砷的协同脱除机制尚不明确。因此,本文以湿法烟气脱硫(WFGD)系统为研究对象,考察了脱硫浆液中Fe3+浓度和pH值对烟气中砷的脱除及迁移转化的影响,以期获得脱砷效果最佳时的优化参数,并探讨吸收脱砷及后续迁移转化的相关机理。为了强化脱除气相砷,本文进一步开展了吸附剂脱除气相砷的研究,基于铁基稀土吸附剂具有良好的中低温砷吸附活性和储放氧性能,因此有针对性地制备了多种铁基稀土吸附剂,研究其在不同工况下的脱砷效果,并揭示了吸附脱砷机理。主要工作如下:(1)在自制的WFGD模拟装置上,将Fe3+加入到脱硫浆液中,研究不同浓度的Fe3+和pH值对气相砷的脱除效率和价态的影响,进一步讨论砷在脱硫废水和石膏中的迁移和价态分布,并且详细分析了 Fe-石膏颗粒的表面形貌、组成和脱硫浆液的Zeta电位。结果表明:少量的Fe3+会减小石膏颗粒的尺寸,增加比表面积和Zeta电位,而高浓度的Fe3+会导致颗粒的团聚;低浓度的Fe3+可以增加浆液脱除气相砷的效率,而更多Fe3+的加入会因传质阻力的增加而降低脱砷效率,Fe3+的增加对脱除气相As(Ⅲ)更有利;气相脱砷效率随着pH值增加而降低,在任何pH值下脱除气相As(Ⅲ)比例均高于As(Ⅴ);增加Fe3+浓度或者pH值均有利于砷从液相转移到Fe-石膏固相中,并且Fe-石膏优先固定As(Ⅴ)。(2)对含砷的Fe-石膏在酸性条件下浸出,测试浸出液中的砷含量,并对酸浸出前后的石膏进行砷含量、XRD和FTIR测试。结果表明:无Fe3+时,掺入石膏晶格中的砷约占12%;加入Fe3+后阻碍了砷掺入石膏晶相,99%以上的砷都被Fe-石膏吸附及生成砷酸盐等沉淀。含砷石膏的晶面取向和晶胞参数发生了变化,并且替代SO42-掺入石膏晶格中的砷阴离子主要是HAsO42-和AsO43-。(3)采用共沉淀法制备了CeFeO、CeLaFeO、CeZrFeO和CeZrLaFeO 以及对比吸附剂 Fe2O3,并对其进行 XRD、BET、H2-TPR、Raman、SEM-EDS 和 XPS性能表征。结果表明,铁基稀土吸附剂形成了立方面心萤石固溶体,但CeLaFeO、CeZrFeO和CeZrLaFeO相比于CeFeO萤石结构不完整,晶粒分散,并且CeFeO和CeLaFeO中有微弱的Fe2O3的峰;铁基稀土吸附剂的比表面积远大于Fe2O3;铁基稀土吸附剂存在吸附氧和晶格氧的两个还原峰,其中CeLaFeO的表面吸附氧最多;Raman结果证明了铁基稀土吸附剂中晶格缺陷的存在,并且CeLaFeO的晶格缺陷最严重;XPS结果进一步证明CeLaFeO的表面吸附氧量远高于Fe2O3的,CeLaFeO砷吸附反应后Ce3+的含量增多。(4)在自制的固定床反应器上,研究不同温度和O2浓度对铁基稀土吸附剂脱除气相砷的效率和价态分布的影响,并讨论了CeLaFeO氧化脱除砷的机理。结果表明:在O2浓度为21%,200-800℃的温度范围内,Fe2O3和铁基稀土吸附剂的固砷量随吸附温度的升高先升高后降低,Fe2O3的最佳吸附温度为600℃,而铁基稀土吸附剂的最佳吸附温度为400℃,其中CeLaFeO的吸附效率最高为89%。在最佳吸附温度下,O2浓度为0-21%的范围内,Fe2O3随O2浓度的增加脱砷效率基本不变,而CeLaFeO的脱砷效率先增加后降低,最高为98%,CeZrLaFeO脱砷效率逐渐降低,最高为86%。铁基稀土吸附剂在任何工况下氧化As(Ⅲ)的能力均高于Fe2O3。烟气中氧浓度较低时,CeLaFeO表面的氧空位上会形成活性氧参与氧化吸附过程,这是CeLaFeO具有较强砷吸附能力的关键。