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石墨烯是具有单原子厚度的碳的二维晶体,由于其比表面积较大和可修饰能力较强,在环境领域中石墨烯纳米材料通常被用作吸附剂来去除环境中的污染物。此外自然界中可溶性有机质是无处不在的,它们不但可以和石墨烯纳米材料相互作用,改变其部分物理化学性质,而且还可以和重金属离子键合,改变它们在石墨烯纳米材料表面的吸附行为。因此研究可溶性有机质在石墨烯纳米材料表面的吸附特征及其对共存重金属离子吸附的影响,对正确认识石墨烯纳米材料和重金属的环境行为具有较强的理论和实践意义。 本论文选用性质差别比较大的石墨烯和氧化石墨烯作为研究对象,利用批平衡吸附方法,研究了可溶性有机质(胡敏酸和富里酸)在吸附剂上的吸附特征及其对重金属离子(Cr3+和Cu2+)吸附行为的影响,运用大量微观表征方法如傅立叶变换红外光谱(FTIR)和扩展X-射线吸收精细结构光谱(EXAFS)等技术,在分子水平上讨论了可溶性有机质、重金属在石墨烯纳米材料上的吸附位点和配位环境,探讨了可溶性有机质影响重金属离子在石墨烯纳米材料表面吸附行为的机理。论文取得了以下研究成果: 1.由于石墨烯和氧化石墨烯的结构和性质差异,可溶性有机质(胡敏酸和富里酸)在石墨烯和氧化石墨烯上的吸附机理不尽相同。其中可溶性有机质主要通过π-π共轭作用吸附在石墨烯表面,而在氧化石墨烯的表面则是主要通过含氧官能团之间的极性作用进行吸附的。 2.Cr3+在氧化石墨烯纳米材料上的吸附能够很快达到表观吸附平衡。Cr3+的吸附动力学更符合拟二级动力学,而吸附等温线符合Langmuir模型。实验结果表明,Cr3+在氧化石墨烯上的吸附是自发的吸热反应。Cr3+在氧化石墨烯上的吸附几乎不受溶液离子强度影响和胡敏酸的影响,而是主要取决于溶液pH。红外光谱表明Cr3+主要与氧化石墨烯表面的含氧基团键合。 3.胡敏酸的存在促进了Cu2+在石墨烯上的吸附。吸附胡敏酸后,增加了石墨烯表面含氧官能团和负电荷的数量,使得Cu2+可以通过化学络合和静电吸附的方式吸附于石墨烯的表面,因此促进了Cu2+的吸附。胡敏酸的存在对于Cu2+在氧化石墨烯上的吸附影响很小。这是由于胡敏酸主要通过极性作用吸附于氧化石墨烯的表面,胡敏酸在遮蔽氧化石墨烯表面极性吸附位点的同时,也给氧化石墨烯带去了大量的含氧官能团。两者相抵,最终对Cu2+的吸附有很小的影响。