溶解性有机质对关键带土壤汞形态迁移转化影响的研究

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汞具有较强的毒性,在环境中具有一定的持久性、易迁移、易累积等特点,进入环境后会通过植物体系转移到食物链中,导致了毒性的累计和放大,最终危害人体健康。汞在全球生态系统中的循环可以作为重金属循环的典型代表,其会以元素态在土壤、水圈、大气圈和生物圈中发生迁移和转化,因此对于关键带汞迁移转化的研究以及汞污染的治理对于现今自然生态、人类健康都有着非常重要的意义。而这些研究的前提就是了解生物有效性,汞在土壤中的吸附和解吸行为以及土壤中汞的存在形态成为了现如今探讨生物有效性的主要议题。此外,溶解性有机质作为陆地、水生生态系统中重要的组成部分,对土壤中汞的环境化学也产生了重要影响。本研究在珠江-西江经济带先行试验区的环境地质调查结果的基础之上,对广州市(含佛山市部分地区)汞污染较严重的地区进行采样分析和风险评价,并选择代表性土样进行了室内模拟实验,研究了Hg(II)在土壤中的吸附-解吸行为和动力学吸附特征,并改变初始pH、添加溶解性有机质以研究这些因素对土壤吸附过程的影响;研究了溶解性有机质的加入对土壤中汞形态迁移转化的影响,为广州市土壤的环境容量评价研究以及环境修复提供了重要的参考依据,也为抑制汞的生态有效性提供了一定的理论基础。本文主要的研究内容和结果如下:(1)对广州市汞污染较严重的地区进行采样分析和风险评价,结果表明,土壤中Hg含量的平均值为0.69mg/kg,高于我国大部分的南方城市。整个采样区的潜在生态风险水平表现为中等生态风险水平。(2)25℃时供试土壤对Hg(II)的吸附-解吸结果表明,随着Hg(II)浓度的增加,土壤吸附的汞含量也随之增加,但不同的土壤样品具有不同吸附能力。土壤吸附量与解吸量之间时显著的正相关关系,但样品解吸率都较低。加入腐殖酸后土壤的吸附量和解吸量减少,表明腐殖酸的增加抑制了土壤对Hg(II)的吸附。(3)Langmuir方程可以很好的拟合土壤对Hg(II)的等温吸附过程。向土壤中添加HA后理论最大吸附量变小,表明加入腐殖酸后土壤吸附汞的能力有所下降。(4)25℃时供试土壤对Hg(II)的吸附动力学实验结果表明,吸附过程主要分为快速吸附阶段和慢速吸附阶段两个阶段,快速吸附阶段发生在吸附初始时,大约可以完成整个吸附过程的90%,然后开始慢速吸附阶段。(5)随着土壤初始pH值的改变,土壤对汞的吸附量先逐渐上升而后开始慢慢下降,在接近土壤自身的pH值时会出现最大吸附量。(6)向土壤中添加不同浓度的外源汞,培养三个月后观察汞形态的转化情况,研究结果表明,随着时间的增长,土壤中的汞会从可交换态向碳酸盐结合态以及有机质结合态转化,并逐渐通过吸附、络合等作用进一步向铁锰氧化物结合态和残渣态转化。(7)向土壤中加入一定量的腐殖酸,研究其对土壤中汞形态迁移转化的影响,结果表明,腐殖酸的加入促进了可交换态和有机物结合态的形成,同时却抑制了碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态和残渣态的形成,但这种促进和抑制也跟土壤自身的理化性质有极大的关系。综上所述,土壤中溶解性有机质的增加会降低土壤吸附汞的能力。对于汞形态而言,添加有机质可以促进可交换态和有机物结合态的形成,却抑制碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态和残渣态的形成。
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