【摘 要】
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燃煤烟气中SO3生成对电厂安全运行及环境带来严重危害。SCR催化剂表面SO2氧化是SO3生成的主要途径之一,而目前电厂中SO3生成无法得到有效控制。本文首先针对钒钛系催化剂中V、W及其相互作用对催化剂表面SO2氧化的影响进行研究并揭示其表面SO3生成机理。随后研究了Ce和P添加改性对V2O5-WO3/TiO2上SO2氧化的影响,为电厂中SO3生成控制提供理论基础。主要内容如下:对于V2O5/TiO
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（51976072）:燃煤烟气SO3生成机理与控制方法基础研究,2019.01-2022.12；
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燃煤烟气中SO3生成对电厂安全运行及环境带来严重危害。SCR催化剂表面SO2氧化是SO3生成的主要途径之一,而目前电厂中SO3生成无法得到有效控制。本文首先针对钒钛系催化剂中V、W及其相互作用对催化剂表面SO2氧化的影响进行研究并揭示其表面SO3生成机理。随后研究了Ce和P添加改性对V2O5-WO3/TiO2上SO2氧化的影响,为电厂中SO3生成控制提供理论基础。主要内容如下:对于V2O5/TiO2和WO3/TiO2,其表面SO2氧化率随反应温度升高而增加,随SO2浓度增加而降低;O2并没有直接参与SO2氧化;SO2氧化率随V和W负载量增加而增加,V2O5相比于WO3更易氧化SO2。活性组分V和四面体WOx的增加使得催化剂上SO2的吸附和表面吸附氧增加,促进了SO2氧化。在V2O5/TiO2中SO2与催化剂中[V5+]-OH反应生成HSO4-,另一部分SO2与其中V=O反应生成VOSO4;在WO3/TiO2中SO2与催化剂中W-O-W反应,使得SO2氧化为HSO4-;在V2O5-WO3/TiO2中存在V5++W5+→V4++W6+的转换,从而形成W6+-O-V4+,导致W-O-W与V=O减少,因此催化剂表面SO3生成量并无显著增加。吸附的SO2先与V2O5-WO3/TiO2中V=O反应生成VOSO4。随着V=O减少,SO2又会与其中W-O-W反应生成HSO4-。添加Ce有利于催化剂中V-O-Ce结构形成,对SO2氧化效果更好的V=O键减少,同时催化剂表面SO2的吸附减少,导致其氧化率降低。SO2与VWCe Ti中W-O-W反应生成HSO4-,另一部分的SO2会与Ce4+反应生成Ce2（SO4）3。添加P相比Ce更能有效抑制催化剂表面SO2氧化;添加P有利于催化剂中VOPO4形成,抑制V物种与SO2结合,同时形成V-O-P结构导致催化剂中V-O-W减少,促进释放更多对SO2氧化效果不明显的W=O,使催化剂表面SO2氧化率降低,VWPTi中对SO2氧化起主要作用的同样为W-O-W。
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