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大气细颗粒物(PM2.5)作为大气污染的最主要污染物之一,具有复杂的化学组分及理化特点。近十年来,随着“大气污染防治行动计划”等污染控制的实施,南京市的大气环境质量发生了很大的变化。在此背景下,研究南京市PM2.5来源的演变特征,对于及时掌握污染源结构的变化、了解污染控制措施的有效性、改进污染管控策略具有重要意义。本研究将2012-2017年分为四个阶段,在每个阶段,基于南京市不同功能区在不同季节开展的PM2.5的采样和化学组分分析所得的基础数据,利用正定矩阵因子分解模型(PMF)开展了来源解析。本研究基于四个阶段的来源解析结果,系统分析了 2012-2017年四个阶段南京市PM2.5全年及季节尺度的来源演变特征以及不同区域的来源演变特征。此外,本研究利用HYSPLIT后向轨迹模型,结合南京市PM2.5来源解析结果,初步分析南京市PM2.5区域输送演变特征。本研究主要研究结果如下:(1)南京市PM2.5总体来源演变特征南京市四个阶段PM2.5来源解析结果如下。第一阶段(2012-2014年):燃煤(29.2%)>工业(24.7%)>机动车(18.8%)>扬尘(14.6%)>和其它源(12.7%);第二阶段(2015年):机动车(28.9%)>燃煤(26.7%)>工业22.9%>扬尘(12.0%)>其它源(9.6%);第三阶段:(2016年):机动车(29.8%)>燃煤(25.0%)>工业(25.4%)>扬尘(12.2%)>其它源(7.5%);第四阶段(2017年):机动车(30.4%)>燃煤(21.6%)>工业(27.7%)>扬尘(12.8%)>其它源(7.6%)。燃煤源的占比从29.6%下降至24.2%,这与南京市能源结构的调整政策相关;工业和机动车源的占比都有所上升,尤其是机动车贡献的占比,从第一阶段仅贡献22.4%升至第四阶段贡献30.4%。这与南京市机动车保有量的上升是一致的。这也在一定程度上说明南京市的大气PM2.5污染特征正从传统的“煤烟型”污染转化为“煤烟、机动车和工业复合型”污染。(2)南京市不同季节PM2.5来源的演变特征在春季,燃煤的贡献在降低;工业生产活动和扬尘源的贡献在升高;机动车的贡献升高了 25.2%,在第四阶段成为南京市第一位的排放源。在夏季,燃煤贡献在上升;工业生产活动和机动车尾气的贡献呈现先增后降的趋势;扬尘源贡献的占比在下降。在秋季,燃煤的贡献呈现下降的趋势;工业生产活动的贡献从第一阶段贡献20.3%升高至第四阶段29.9%;机动车尾气的贡献从第一阶段贡献19.3%升至第四阶段贡献27.5%。在冬季,燃煤、工业生产活动和机动车源的贡献在升高;扬尘类的贡献在下降。(3)南京市不同区域PM2.5来源的演变特征相对占比上,南京市城市中心区(草场门)的燃煤源、机动车源、工业活动源在上升;扬尘源的贡献从第一阶段贡献13.5%降至第四阶段贡献8.1%。浓度贡献上,燃煤源的贡献浓度下降明显,而工业活动和机动车在前三个阶段的稳步下降后,在第四阶段有上升的趋势。扬尘源的贡献下降非常明显。南京市东部新城区(仙林)的燃煤源贡献占比从第一阶段贡献25.7%到第四阶段贡献24.4%;机动车来源从第一阶段仅贡献25.4%升高至第四阶段贡献30.5%;工业活动受句容市化工产业的影响上升幅度明显;扬尘源占比保持下降的趋势。浓度贡献上,燃煤源、机动车源、扬尘源的下降尤为明显。(4)南京市PM2.5来源区域输送演变特征长三角气团对应的的燃煤贡献量在升高,而京津冀气团和华中气团对应的的燃煤贡献量也呈现下降趋势,从2015年冬季贡献8.4μg/m3降至2017年秋季贡献3.0μg/m3。京津冀气团、华中气团对应的工业活动源贡献量在降低,而来自于海上的黄海气团对应的工业源贡献从2015年秋季贡献4.5μg/m3升至2017年秋季贡献5.9μg/m3,这是因为黄海气团中途途径山东省、江苏北部等污染相对较为严重的地区,受到这些地区污染物传输的影响。长三角气团对南京市机动车源的影响较大,其对应的机动车贡献量从2015年春季贡献5.1μg/m3升高至2017年贡献 6.8μg/m3。(5)南京市PM2.5管控政策建议工业生产排放的贡献约占23.7%,考虑工业燃煤的贡献则总体工业排放对PM2.5的贡献超过50%,建议加强工业大气污染防治、调整产业布局与结构。机动车尾气排放对PM2.5贡献有明显上升,成为南京市PM2.5最主要的来源,因此建议发展城市公共交通事业、调整城市交通政策并鼓励新型能源与环保型汽车的发展。区域输送对南京市大气污染有较大影响,南京市在制定大气污染管控措施时可更多关注区域联防联控等相关政策的实施。