【摘 要】
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甲醛是一种常见的室内污染物,长期接触会损伤人体的神经系统、呼吸系统,严重的还会诱发癌症和基因突变。光催化氧化法适用于甲醛浓度较低的环境,且该方法经济性高、不需要过长反应时间,是一种具有非常大应用潜力的气体污染物净化技术。该方法的关键在于研发出高效、稳定的光催化剂。金属-有机骨架（MOFs）具有孔径可调、孔体积大、化学性质可调、比表面积大等优点,在污染物的吸附与降解领域具有良好的应用前景。而MOFs
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甲醛是一种常见的室内污染物,长期接触会损伤人体的神经系统、呼吸系统,严重的还会诱发癌症和基因突变。光催化氧化法适用于甲醛浓度较低的环境,且该方法经济性高、不需要过长反应时间,是一种具有非常大应用潜力的气体污染物净化技术。该方法的关键在于研发出高效、稳定的光催化剂。金属-有机骨架（MOFs）具有孔径可调、孔体积大、化学性质可调、比表面积大等优点,在污染物的吸附与降解领域具有良好的应用前景。而MOFs衍生物继承其前驱体的大比表面积和丰富孔隙结构,大多数的MOFs衍生物相比于原始MOFs材料表现出更优异的催化性能,近年来在光催化领域得到广泛研究。但是MOFs在高温煅烧时会发生微观结构坍塌、金属原子团聚现象,这限制了它们在光催化领域的应用。基于此,本文选择一种比表面积大、热稳定性好的Zr基MOF（UiO-66）,将其衍生物与半导体材料结合,制备了两种具有纳米颗粒/片状结构的MOF衍生金属氧化物/半导体材料,用于气相甲醛降解。主要研究内容和结论如下:（1）通过高温煅烧制备出ZrO2纳米颗粒和具有可见光吸收能力的g-C3N4,再次煅烧将ZrO2分散到g-C3N4上,并对催化剂表面进行光还原Ag纳米颗粒修饰。多次煅烧使得块状g-C3N4结构破碎、尺寸降低,其表现出更大的比表面积和更多的结合位点,并提高了ZrO2的分散性;加入的Ag纳米颗粒对催化剂表面结构影响不大,但提高了催化剂的可见光吸收能力。在甲醛降解实验过程中,Ag@g-C3N4/ZrO2-300表现出良好的催化性能,光照3小时降解了81.3%的甲醛,分别是g-C3N4和ZrO2的2.39倍和2.70倍。5次循环实验甲醛降解率仅降低了7.7%,表现出优异的稳定性。负载Ag对催化性能的提高不明显,主要是g-C3N4和ZrO2异质结构起到促进作用。（2）在溶胶-凝胶法制备TiO2过程中,对其进行Zr掺杂,并加入溶剂热法制备的具有八面体结构的UiO-66,经过老化、高温煅烧后,尺寸为5-7 nm的ZrO2纳米颗粒分散到片状TiO2上。随后通过光还原Ag纳米颗粒对其表面进行修饰,制备出一种具有纳米颗粒/片状结构的Ag@Zr-TiO2-1000U6异质结复合催化剂。在Zr-TiO2和ZrO2异质结以及Ag的表面等离子共振效应的协同作用下,催化剂在较短时间内取得了较高的甲醛降解性能。Ag@Zr-TiO2-1000U6在3小时光照下对7 ppm甲醛的降解率达到83.4%,相对于未加入银的提高了40.3%,并且表现出良好的稳定性。贵金属Ag的加入极大地提高了复合催化剂的可见光吸收能力,从而促进了甲醛的光催化降解。
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