为了增加高分子材料的用途以及其使用年限,人们在高分子材料中引入自修复功能。自修复功能的引入一般有两种途径,一种是将可逆键引入到聚合物网络中,在材料受到损伤时可以直接响应;另一种是在材料内部加入带有修复剂的载体,在材料受到损伤时破裂,修复剂流动到裂缝处即可进行自修复。其中,前者的自修复条件温和、效率高和可重复利用等优点,使其获得广泛研究。然而,含有可逆键的自修复材料的力学性能往往很差,因此如何改善自修复材料的力学性能成为最近的研究热点之一。纤维素纳米晶因其良好的热稳定性和高结晶度,往往用来做复合材料的填料,而且它的来源广泛,获取方式简单,能够实现人们对自然界资源的可持续利用。在这篇文章里,我们将亚胺键自修复系统引入到热塑性聚氨酯材料中,赋予了聚氨酯在室温下即可进行自修复的性能。而后采用纤维素纳米晶作为分散相,使用溶液共混的方法将两种进行复合,得到了具有优异力学强度、热稳定性好、自修复效率高的自修复聚氨酯/纤维素纳米晶复合材料膜,希望它能够在建筑、医学等领域发挥它的作用。首先,我们使用硫酸水热法从微晶纤维素中提取了纤维素纳米晶。通过红外谱图可知,在硫酸的侵蚀下,微晶纤维素根本的的化学结构没有发生改变;通过通过XRD测试分析得知,原料MCC的结晶度约为67%,产物CNC的结晶度约为78%,结晶度上升了约16.4%;通过透射电镜可以得知,CNC呈短棒状,长度约为200-300nm,宽度约为20nm,长径比达到10-15,达到纳米尺寸的纤维素纳米晶可以提高其与聚氨酯的接触面积,可以更好地改善材料的性能;通过热重分析可以得知,CN C的初始降解温度约为273℃,具有优异的热稳定性。其次,本文使用对羟基苯甲醛和4,4’-二氨基二苯甲烷为原料,制备了一种亚胺芳香二醇（Imine）,通过红外谱图中位于1593cm-1的吸收峰以及核磁谱图中位于8.44ppm的峰来看,可以得出,Imine被成功合成。随后,使用两步法,将Imine作为扩链剂,制备出了一系列亚胺含量不同的自修复聚氨酯,称作PUI-1～4。红外谱图显示,亚胺键被成功键合到聚氨酯中,聚氨酯中的氢键是由聚氨酯中的C=O和N-H实现的,亚胺键不能与N-H形成氢键;DSC曲线显示,PUI-1～4的玻璃化转变温度均在室温以下,在低温下仍能保持良好的弹性,且玻璃化转变温度随着亚胺含量的增加逐渐上升;从TGA曲线可知,PUI-1～4具有良好的热稳定性,初始降解温度可达到348℃;从应力-应变曲线看,亚胺含量最高的PUI-4具有最优秀的力学性能,断裂强度达到8.03MPa,断裂伸长率为883%。随着聚氨酯中亚胺含量的提高,聚氨酯的断裂强度是不断增大的,断裂伸长率却逐渐降低,但仍保持较高的水平;从自修复效率来看,随着亚胺芳香二醇用量的增加,自修复聚氨酯材料的自修复效率逐渐提高。其中自修复效率最高的材料是PUI-4,达到了96%以上。因此可知,亚胺键的自修复体系比较优异。最后以PUI-4作为自修复聚氨酯基体,将纤维素纳米晶作为分散相添加到自修复聚氨酯中去。通过改变纤维素纳米晶的用量,可以探究纤维素纳米晶对自修复聚氨酯力学性能和自修复性能的影响程度。实验结果显示,随着纤维素纳米晶用量的增加,复合材料的性能呈现先上升后下降的趋势。PUIC7的力学性能最好,断裂强度达到了20.59MPa,相较于PUI-4基体提高了约1.56倍,断裂伸长率达到979%。随着纤维素纳米晶用量的增加,自修复聚氨酯的自修复性能逐渐下降,这是因为纤维素纳米晶的存在限制了分子链运动。综上所述,PUIC7的综合性能最好,力学性能优异,且自修复效率达到84.7%,仍保持在一个优秀的水平。