冶炼烟气产生的二氧化硫是目前造成大气污染的主要来源之一,冶炼行业中的炼钢、炼铜行业现阶段主要采用富氧燃烧,氧气与硫矿石中的硫反应生成二氧化硫,大气中的二氧化硫易形成酸雨、酸雾等灾害,危害农田、土壤。因此,二氧化硫污染问题已经成为我国环境治理方面亟待解决的问题。本课题把化学链燃烧技术与脱硫方法相结合,以硫化钙为脱硫剂,在石英固定床反应器中将模拟冶炼烟气中的二氧化硫气体还原,从而得到硫单质,实现冶炼烟气脱硫。固体产物硫酸钙与还原性气体H2反应可实现CaS脱硫剂的再生,实现脱硫剂循环脱硫,主要研究内容和研究结论如下：(1)在石英制固定床中考察了CaS脱硫剂脱除模拟冶炼烟气中的SO2过程的最佳工艺条件。结果表明：当S02浓度为3.45%,反应温度为500℃,反应空速为250h-1,颗粒粒径为62-90 u m时,S02脱除率在前30分钟可达99.5%,反应100分钟后降至91%。反应中主要生成S2蒸汽,冷却后硫单质最终形态为斜方硫(α-S8)。(2)采用未反应收缩核模型描述CaS与S02反应过程,进行了动力学研究,得到脱硫反应的活化能Ea=8.55kJ· mol-1。(3)用密度泛函数理论,在B3LYP/6-311G++(d,p)水平上,利用Gaussian 09软件优化反应物的稳定构型,通过计算得到了中间体、过渡态、产物的稳定构型和对应结构的能量值。理论计算结果表明,固体CaS与S02气体反应时,先络合生成具有链状的中间体的IM1,随后经过S原子与O原子成键,生成过渡态TS。TS经过分子重排和能量重新排布生成中间体IM2、IM3、IM4,最后生成产物CaSO4和硫单质。且由中间体IM4到产物P1的过程能垒最大,是反应的速率控制步骤。