氮杂并苯类化合物分子晶体的载流子迁移率的理论模拟

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载流子迁移率是衡量有机半导体材料导电性的重要指标,对光电器件性能起至关重要的作用。因此,如何理解、预测和改善载流子迁移率是有机电子学发展的核心问题之一。理论预测和模拟可以为高迁移率的实现和功能半导体材料的设计提供指导,从而有助于在该领域取得进一步的发现。并五苯是最常见的一种有机半导体材料,很多新型的有机半导体材料是以其为母体衍生而来。在并五苯分子中引入氮原子,会产生大量与电子结构、稳定性、溶解性和分子堆积性的结构相关的π-骨架。这给有机半导体的设计提供了相当大的自由,并为研究结构-属性关系提供了良好的机会。其中在骨架上引入氮原子的N-异戊烯及其衍生物就是近年来发现的一类新型有机半导体,在有机场效应晶体管(OFETs)中具有高性能。本论文以并五苯、N-异戊烯和它的氯代衍生物为主要研究对象,采用QM的计算方法研究了这些化合物的几何构型、电子性质,并运用态指定可极化力场(SS-PFF)显性地研究了电荷在分子晶体中的传输过程,力求为设计具有高的空气稳定性、高载流子迁移率的有机半导体材料提供一定的理论参考。研究内容主要包括以下三个部分:1.为完全显性考察外重组能对电荷传输的影响,本论文使用态指定(包括带电态和中性态的)可极化力场(SS-PFF),来描述分子间相互作用。首先,运用本实验组提出的参数化方法,结合QM计算得到并五苯(PEN)分子中性和带电态的SS-PFF,并在QM分子水平上验证SS-PFF的合理性。然后在SS-PFF势能面下,使用两点法计算了 PEN的空穴和电子外重组能。计算结果表明:使用中性态的SS-PFF、忽略电荷传输过程中的外重组能,计算得到的空穴和电子本征迁移率分别为7.84 cm2V-1s-1和9.44 cm2V-1S-1,可以说是基本相同;但是考虑外重组能因素时,计算得到的空穴和电子迁移率分别为4.03cm2V-1s-1和0.41cm2V-1s-1,空穴迁移率较电子迁移率大一个数量级。小的空穴外重组能导致并五苯倾向于空穴传输材料,与实验上广泛得到的结论相匹配。2.用同样的方法计算了 PEN的氮杂衍生物-DAP和DHDAP在凝聚相下的空穴迁移率。三个分子在结构上十分相似,并且氮原子的加入并没有改变分子的堆积方式,两个分子依旧是呈人字形排列。但是在实验上测得DAP的空穴迁移率仅仅只有4-8×10-5cm2V-1s-1,远远比另外两个分子的空穴迁移率要低。通过计算表明DAP和DHDAP在凝聚相下进行电荷跃迁时的空穴迁移率基本相同,但都比并五苯低一个数量级。因此DAP的空穴迁移率之所以很低,与本征值无关,主要还是因为该分子的HOMO相较于另外两个分子过低,导致空穴很难注入,所以相应的空穴迁移率也就很低。3.计算了 DAP和DHDAP的氯代衍生物-TCDAP和TCDAHP在凝聚相下的载流子迁移率。氯原子的取代使得TCDAP和TCDAHP更倾向于π-π堆叠,使得邻近分子间电子转移积分增大更易于电荷迁移。吸电子基团氯原子的取代还使得分子的HOMO和LUMO能级都有了一定程度的降低。计算表明:无论是Marcus理论还是MLJ理论计算得到的载流子迁移率,对于TCDAP和TCDAHP,其电子迁移率都要比空穴迁移率高,尤其是TCDAP的电子迁移率要比空穴迁移率高出一个数量级之多。因此可以预测TCDAP和TCDAHP都是电子传输材料。而TCDAHP分子较低的LUMO能级使得电子从电极很难注入,因此实验上测得TCDAHP是空穴传输材料。
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