基于普鲁士蓝纳米立方体的比色及光热传感

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近年来,光热传感技术由于其操作简单、成本低廉、易于集成、信号读出便捷等特点,在现场即时检测领域展现出了巨大的应用潜力。普鲁士蓝纳米立方体(PB NPs)作为一种常见的无机光热材料,具有制备简单、成本低廉、生物相容性好、摩尔消光系数高等突出优点,在光热传感领域受到了越来越多的关注。已有的基于PB NPs的光热传感分析大多依靠PB NPs固有的光热转换性能建立,借助原位生成或者直接使用PB NPs的抗原和抗体相关的信标体系,实现对目标物的光热传感分析。但其分析过程往往表现出制备复杂、操作繁琐、分析成本高等固有缺点。因此,急需发展更简单、更有效、更便携的策略以推进基于PB NPs的光热即时检测分析技术,并拓展PB NPs在光热传感方面的实际应用。本论文以PB NPs的结构转换和模拟酶活性调控为基础,设计构筑了两种PB NPs光热传感分析策略,并成功应用于生物酶和人体所需重要微量元素的简便、快速分析检测。本论文共分为以下四部分内容:第一章:对生物传感器、普鲁士蓝及其纳米材料、光热生物传感等进行了深入的总结和综述,着重对普鲁士蓝纳米材料在光热生物传感领域的应用进行了阐述。第二章:借助普鲁士蓝纳米立方体(PB NPs)的良好光热转换性能,构建了简便、快速、灵敏检测抗坏血酸氧化酶(AAO)光热分析平台。抗坏血酸(AA)可以将PB NPs直接还原为普鲁士白(PW),当体系中存在AAO时,由于AAO与AA之间的特异性酶催化反应,AA被氧化生成脱氢抗坏血酸(DHAA),进而抑制了AA对PB NPs的还原。基于此,发展了一种普鲁士蓝-普鲁士白氧化还原转化控制的AAO光热传感分析方法。实验结果表明,在0.25-14 m U/m L的浓度范围内,光热传感的温度信号与目标物AAO存在良好的线性关系,检测限为0.21 m U/m L。该方法可成功应用于人血清样品中AAO的检测,加标回收率在97.6-102.0%之间。第三章:通过液相法制备了铂掺杂普鲁士蓝纳米立方体(PtPB NPs)纳米酶,借助PtPB NPs优良的类氧化物酶活性,构建了简便、快速、灵敏检测碘离子(I-)的比色/光热分析平台。PtPB NPs纳米酶可以很容易的催化溶解氧产生单线态氧(~1O2),进而氧化酶底物TMB生成其氧化态产物TMBox。当体系中存在I-时,I-可以通过表面电荷调制和电子转移选择性地与Pt结合,占据PtPB NPs的表面活性位点,使得PtPB NPs的类酶活性被抑制。随着传感体系中I-浓度的增加,TMBox的量显著下降。基于此原理,发展了一种目标物诱导PtPB NPs类酶活性降低的I-比色/光热即时检测方法,其比色和光热检测限分别为22.3 n M和11.5 n M。第四章:总结了基于普鲁士蓝纳米立方体的光热即时检测方法的优点,并就此类光热传感今后的发展方向进行了总结和展望。
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