单分子磁体的自旋极化输运性质以及相关的输运机制是目前分子自旋电子学的研究热点。本论文采用密度泛函理论和非平衡格林函数相结合的第一性原理方法研究了三种磁芯裸露、自旋量子数低的典型单分子磁体的自旋极化输运性质,并从电子结构的角度对相关自旋极化输运性质进行了分析和解释。主要内容如下:　　 首先研究了MnCu异质单分子磁体构成的分子导体在分子-电极接触距离和门电压变化下的平衡与非平衡输运性质。结果表明该分子中Cu原子的价态易受上述变化的影响,从而使该分子导体的平衡电导随分子-电极接触距离振荡,以及在门电压的作用下表现出开关和整流效应。对应S=2的自旋状态,体系表现出负微分电阻以及自旋过滤效应。　　 其次研究了Fe2同质单分子磁体在外加电场作用下的磁耦合转变。总能计算表明,对于孤立的Fe2分子,外加均匀电场不利于铁原子间的铁磁耦合转变为反铁磁耦合,但是当该分子形成两端器件后,外加偏压有利于这种转变的发生。其原因是Fe2分子对应的孤立体系和两端器件体系在外加电场作用下表现出截然不同的Stark能量形式。　　 最后研究了具有C3对称性的Mn3单分子磁体自旋基态和两种自旋翻转态的输运性质。结果表明该分子表现出显著的负微分电阻现象,原因在于偏压使分子的电子态与电极传导态耦合发生变化。由于分子具有C3对称性,两种自旋翻转态具有相同的输运性质;但自旋翻转态与自旋基态对应着不同的分子-电极耦合特性,导致自旋翻转态与自旋基态的输运性质不同。　　 以上研究揭示了磁芯裸露、自旋量子数低的单分子磁体典型的自旋极化输运性质和相关输运机理,对设计基于单分子磁体的自旋电子器件具有指导意义。