【摘 要】
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固体推进剂技术作为发射器中的关键技术之一,在航空航天技术和军事领域发挥着重要作用。它的核心在于燃烧,为了实现高效充分的燃烧,添加燃烧催化剂是一种行之有效的方式。金属复合氧化物由于其高热稳定性和良好的化学稳定性而被广泛使用。金属复合氧化物上的核壳结构也可进一步提高其催化性能。本论文通过不同方法合成一系列稀土金属复合氧化物,并在溶剂热法制备金属复合氧化物的基础上进行核壳结构负载,进一步分析研究了稀土金
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固体推进剂技术作为发射器中的关键技术之一,在航空航天技术和军事领域发挥着重要作用。它的核心在于燃烧,为了实现高效充分的燃烧,添加燃烧催化剂是一种行之有效的方式。金属复合氧化物由于其高热稳定性和良好的化学稳定性而被广泛使用。金属复合氧化物上的核壳结构也可进一步提高其催化性能。本论文通过不同方法合成一系列稀土金属复合氧化物,并在溶剂热法制备金属复合氧化物的基础上进行核壳结构负载,进一步分析研究了稀土金属复合氧化物对含能组分高氯酸铵(AP)、六硝基六氮杂异伍兹烷(CL-20)等的催化热分解作用。(1)通过溶剂热法制备出具有钙钛矿型结构的LaFeO3,以LaFeO3为晶核,经KMnO4再次水热还原成功合成出具有核壳结构的MnO2@LaFeO3,通过XRD、SEM、BET等对合成的两种材料进行表征。(2)通过乳化法合成模板聚苯乙烯(PS)微球,以PS为模板制备了四种钙钛矿稀土金属复合氧化物,分别为LaFeO3、LaCoO3、LaNiO3和La2CuO4,采用XRD、XPS、SEM等手段对其进行了表征分析。(3)研究了LaFeO3、MnO2@LaFeO3对AP、CL-20和奥克托今(HMX)催化热分解性能,结果表明,核壳结构MnO2@LaFeO3的催化活性明显高于LaFeO3,可使含能组分AP的最高分解峰温和表观活化能降低122.34℃和27.1 kJ/mol。机理是核与壳两者之间发生相互作用使得两者表面的电荷发生转移,晶格畸变,进一步增加了金属表面的活性位点。同时,研究了模板法制备LaFeO3、LaCoO3、LaNiO3、La2CuO4对CL-20的催化热分解性能,结果显示合成的物质均对CL-20具有一定的催化效果,催化效果大小依次为LaFeO3>LaCoO3>LaNiO3>La2CuO4。(4)运用DSC法对比研究了上述合成物质对AP、CL-20的热分解的影响,通过热分解动力学计算得到非等温反应动力学参数:表观活化能(E)和指前因子(A)以及确定其热分解反应动力学机理函数。MnO2@LaFeO3/AP热分解动力学方程为:dα/dT=4(107.59/β)(1-α)3/4exp((-11231)/RT),LaFeO3/CL-20的热分解动力学方程:dα/dT=3(1012.4/β)(1-α)[-ln(1-α)]2/3exp((-14782)/RT)。
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