气溶胶对对流层光化学影响的数值试验研究

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对流层中O3与NO2的光解对大气氧化性、二次气溶胶的生成有重要影响。本文以对流层中O3和NO2光解速率(J[O1D]和J[NO2])的影响因子为研究对象,利用辐射传输模式TUV定量研究各个影响因子对光解速率的影响,分析气溶胶和云相对位置的不同对垂直方向光解速率和光化辐射通量的影响,以期确定影响对流层J[O1D]和J[NO2]的关键性因子。结果表明:通过分析观测资料发现,气溶胶光学厚度(AOD)与光解速率呈现出相反的变化趋势,较大的云层光学厚度(COD)阻挡了光化辐射到达地面,且较高的相对湿度和较低的气温也可能抑制了大气中光化学反应的进程,从而导致近地面的光解速率降低。TUV离线模式能够较好地捕捉到光解速率随时间、环境光学性质的变化特征,J[O1D]和J[NO2]的模拟结果与观测的相关系数都达到了 0.9以上。WRF-Chem的模拟结果稍逊于TUV离线模式,可能是与污染源排放清单、气溶胶和化学等方案的选择有关。气溶胶的光学性质对光解速率的影响存在明显差异。在AOD一定的情况下,散射性越强,近地面光解速率越大;当AOD增加2个单位,J[O1D]和J[NO2]的极大值分别下降30.3%和13.1%。气溶胶的存在对较短波长激发的光解反应(J[O1D])的影响较大,但是对较长波长激发的光解反应(J[NO2])的影响的时间差异性比较显著。光解速率对较小的云层光学厚度的变化比较敏感,且云对光解速率(J[O1D]和J[NO2])的影响存在明显的时间差异;在垂直方向上,云层的存在能够减小通过云层的光化辐射通量,有效降低了云下的光解速率,而云滴的后向散射特性能增大云上的光解速率。臭氧能够吸收300 nm左右的紫外辐射,因而臭氧柱浓度的变化对J[O1D]有显著的影响,臭氧柱浓度从200 DU增加至400 DU,J[O1D]极大值下降了 53.1%,J[NO2]极大值仅降低了1.0%。气溶胶层和云层相对位置的改变对对流层中光解速率和光化辐射通量的垂直分布有较大的影响,散射性气溶胶层位于云层上方,增加了高层的光解速率,下方云层中云滴的后向散射作用使得气溶胶层内光解速率的衰减速率减缓。当吸收性气溶胶层位于云层上方时,高层的光化辐射通量大量衰减,此时云层对于光解速率的影响比较微弱。
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