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汞是一种广泛分布于环境之中的高生物毒性重金属元素,对人体与生态系统均具备较高危害性,自20世纪中期日本大规模爆发水俣病之后开始成为倍受关注的全球性大气污染物。作为大气汞全球最大人为源排放国的中国,其东部沿海工业带人口密集、经济发达,该地区大气汞的观测可辅助实现更全面认知中国大气汞污染现状。本研究于2019年6月1日至2019年8月31日在位于中国东部沿海地区带的山东省青岛市沿海站点对气态总汞(TGM,Total Gaseous Mercury)进行连续观测,分析其时间分布特征,定性探讨气象因素和常规大气污染物对其浓度水平影响,并通过构建细致的大气汞化学反应箱模型评估性模拟相应活性气态汞(RGM,Reactive Gaseous Mercury)的浓度特征,随后进行敏感性模拟,一定程度量化分析各影响因素对大气汞浓度变化贡献。观测期间,夏季青岛沿海站点TGM浓度分布于0.87-19.17ng m-3之间,平均浓度为2.30±0.98 ng m-3,为北半球背景值的1.5倍,并高于我国背景站点数值20%-80%,与大部分我国东海、黄海沿线观测站点的浓度水平相差无几,但普遍高于国外偏远沿海站点。TGM的日变化趋势呈现出晨间-夜间双峰值特征:随日出,自上午7时开始出现下降趋势,于正午12时开始稳定并维持低值,在傍晚18时达到一天的最低值2.17ng m-3,自20时起浓度又开始快速回升,于晚间22时达到最高值2.48 ng m-3,而后TGM浓度出现小幅下降并保持稳定波动。对于相对静稳、晴朗的典型夏季天,日变化趋势仍遵循日出降低,午后保持低值,傍晚回升后再次平稳的趋势,不同的是夜晚回升幅度较小,使得清晨日出时刻为全天TGM最高值。并且,通过相关性分析发现,TGM与CO仅呈现出弱相关,推测该地区夏季TGM浓度水平受人为源排放影响较小,可能程度受气象因素温度、边界层高度、光照强度等的影响。为更彻底了解大气汞的浓度变化,验证推测,本研究基于化学反应箱模型BOXMOX(BOX Modeling eXtensions to KPP)改进主化学反应机理(MCM,the Main Chemical Mechanism),添加大气卤素化学、汞化学反应机理,构建出可详尽描述大气汞化学转化过程的化学反应箱模型。借助所构建模型,使用TGM及相关物质的观测数值对模型运行加以约束,模拟评估获取RGM的浓度分布特征,结果显示:青岛沿海地区夏季RGM浓度为0.76ppqv,且存在明显由光化学反应驱动导致的日变化趋势,正午14时出现日间最高值1.23 ppqv。除此之外,模拟评估的RGM主要赋存形态为HgO,占比高达92.1%,其次,卤素氧化机制生成的RGM占比5.2%,而Hg(OH)2占比2.7%,因此认为03、OH、活性卤素为青岛沿海站点GEM的重要氧化剂。随后进行敏感性模拟,分析量化温度、边界层高度、气-粒分配过程、光化学反应机制对于RGM浓度影响,结果显示:温度对RGM浓度的影响存在日夜之分,且日夜间影响作用相反;边界层高度对于RGM浓度存在负向影响作用,且影响显著;太阳辐射对于RGM浓度水平存在正向影响作用。除此之外,气-粒分配过程对于RGM浓度水平影响尤为显著,该过程的关键参数气溶胶液态水含量对于活性气态汞的浓度水平存在显著负向影响。