【摘 要】
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MoSSe材料是非常有前途的光电材料,它的应用环境会接触到水溶液,但是目前尚未有关于MoSSe材料在水溶液中电化学稳定性的研究,不利于MoSSe材料作为光电材料在工业上的应用。另一方面,钙钛矿材料是近年来研究的热门材料之一,表现出优异的光电性质,但是研究发现钙钛矿材料对水非常敏感,在一定条件下会与水发生反应,目前没有关于三维无机卤化铅钙钛矿材料的电化学腐蚀行为的研究。了解这两种材料在水溶液中的稳定
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MoSSe材料是非常有前途的光电材料,它的应用环境会接触到水溶液,但是目前尚未有关于MoSSe材料在水溶液中电化学稳定性的研究,不利于MoSSe材料作为光电材料在工业上的应用。另一方面,钙钛矿材料是近年来研究的热门材料之一,表现出优异的光电性质,但是研究发现钙钛矿材料对水非常敏感,在一定条件下会与水发生反应,目前没有关于三维无机卤化铅钙钛矿材料的电化学腐蚀行为的研究。了解这两种材料在水溶液中的稳定性和电化学腐蚀行为,对于它们在光电应用方向具有非常重要的意义。目前,Pourbaix图主要是针对纯金属或者二元体系的研究较多,针对三元体系的研究非常少,因此需要开发出计算三元体系Pourbaix图的程序。本文基于第一性原理计算固体材料的化学势,结合离子化学势的实验数据,通过开发计算三元或者多元体系Pourbaix图的程序,得到三种卤化铅钙钛矿材料(Cs Pb Br3、CsPbI3、CsPbCl3)和六种不同比例钼硫硒材料(MoSSe、Mo4S2Se6、Mo4S5Se3、Mo4S6Se2、Mo4S7Se、Mo4SSe7)的Pourbaix图。研究它们在水环境下的稳定性和电化学腐蚀行为,并计算出它们在不同p H值(p H=0、7、14)下吉布斯自由能变随电极电位变化图,分析讨论了这些物质的溶解电位、腐蚀情况和可能共存条件等信息。对MoSSe材料Pourbaix图研究表明,MoSSe材料能稳定存在氢平衡线附近,其中一部分MoSSe材料的免蚀区域存在于Pourbaix图中水的稳定区域内,说明MoSSe材料在水环境中也可以稳定存在,不是非常活跃的材料;在低电位的时候MoSSe材料会发生溶解,其中Mo元素以Mo单质形式存在,Se和S元素以离子或者某些酸的形式存在;在高电位的时候,溶液中有氧化物Mo O3生成;MoSSe材料在碱性溶液中,当电位大于-0.68V的时候,溶液中都以Mo O42-离子形势存在,相比较酸性和中性的溶液来说,MoSSe材料在碱性溶液中稳定性最差。对Mo4S2Se6、Mo4S5Se3、Mo4S6Se2、Mo4S7Se和Mo4SSe7材料Pourbaix图研究表明,不同比例钼硫硒材料中硫的摩尔分数高的情况下,材料在水溶液中稳定存在的条件范围变大,耐腐蚀性变好;不同比例钼硫硒材料中硒的摩尔分数高的情况下,材料在水溶液中可以稳定存在的条件范围变小,耐腐蚀性变差。对CsPbBr3、CsPbI3、CsPbCl3的Pourbaix图研究表明,酸碱度在-2到16且电位在-3V到3V的范围内,这三种材料在Pourbaix图中都没有免蚀区域,这与目前研究关于这三种材料在水溶液中不能稳定存在的实验现象一致;在低电位的时候,三种钙钛矿材料发生溶解,其中的Pb元素是以Pb单质的形式存在,其他元素以离子或者某些酸的形式存在;在高电位的时候,有氧化物Cs O2和氧化物Pb O2以及其他固体生成;在p H值小于6且电位在Pourbaix图中水的稳定区域范围内时,这三种卤化铅钙钛矿材料溶解主要是以某种酸和离子的形式存在,对于Pourbaix图中的整个酸碱度和电极电位的范围来说,当Cs Pb Br3、CsPbI3和CsPbCl3材料处于这个条件范围内时,这三种钙钛矿材料的稳定性最差。通过对Pourbaix图的分析可知在高电位的时候有固体物质生成,所以提出一种方法,该方法将这三种材料的表面镀上高电位条件下生成的固体物质(例如氧化物固体Pb O2),并将电位调整到Pb O2可以稳定存在的电位范围内,从而阻止材料发生腐蚀。
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