【摘 要】
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CO2分离技术是实现资源有效利用的重要一环。从天然气中分离具有腐蚀管道的酸性CO2气体至关重要。聚酰亚胺膜的CO2渗透性已有研究,一方面通过化学交联的方法对聚酰亚胺（PI）结构进行特异性改性,另一方面通过加入无机填充剂来制备混合型聚酰亚胺膜。氧化石墨烯（GO）改性后的吸附能力高,可以构建气体传输通道,促进CO2的传递。但是氧化石墨烯与高分子材料之间存在界面效应,为了提高材料对气体的高效分离,则需对
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CO2分离技术是实现资源有效利用的重要一环。从天然气中分离具有腐蚀管道的酸性CO2气体至关重要。聚酰亚胺膜的CO2渗透性已有研究,一方面通过化学交联的方法对聚酰亚胺（PI）结构进行特异性改性,另一方面通过加入无机填充剂来制备混合型聚酰亚胺膜。氧化石墨烯（GO）改性后的吸附能力高,可以构建气体传输通道,促进CO2的传递。但是氧化石墨烯与高分子材料之间存在界面效应,为了提高材料对气体的高效分离,则需对其进行功能化改性。主要内容如下:引入片层结构强化选择机制:以调控聚酰亚胺聚合物链分布结构为目标,通过在高分子聚合物中掺杂GO纳米片,研究添加不同填充物含量对混合膜结构和性能的变化情况。GO具有平板片层结构提升了气体选择性,强化了扩散选择机制。GO的添加量超过0.5 wt%时,局部聚集变得严重,CO2渗透通量下降,气体选择系数提升。酸性位点调控强化分离性能:以PI为膜基质,采用异氰酸酯（MDI）和乙二胺四乙酸（EDTA）对GO改性合成GO-MDI-EDTA作为填充剂。通过物理共混法分别制备了PI-GO、PI-GO-MDI和PI-GO-MDI-EDTA型混合基质膜。合成的新材料GO-MDI-EDTA与高分子基质可以形成氢键相互作用力。在一定添加量下,GO-MDI-EDTA可以在膜基质中均匀分散。结果表明:GO-MDI-EDTA的加入可以明显的增加膜的气体渗透性能,表面功能化修饰氧化石墨烯的加入能够同时提升膜的气体渗透性能和选择性。在最优填充量条件下,CO2渗透通量为12.85 Barrer,与聚合物基质膜相比提升了80.73%,CO2/CH4的选择性为53.54,与基质膜相比提升了73.21%,CO2/N2的选择性为47.59,与聚合物基质膜相比提升了67.33%。碱性位点调控强化分离性能:为了促进混合基质膜内CO2传递和突破其渗透通量-分离性能之间的制约关系。使用氨基硫脲（TSC）对GO进行改性合成出新型填充剂GO-TSC。GO-TSC表面含有的伯胺和仲氨可与CO2发生可逆反应,为PI-GO-TSC膜提供了气体快速传输通道。在一定添加量下,可以均匀分散在混合基质膜中。当GO-TSC掺杂量为0.75 wt%时,CO2渗透通量为10.11 Barrer,与聚合物基质膜相比提升了42.16%,CO2/CH4的选择性为60.55,与基质膜相比提升了95.79%,CO2/N2的选择性为51.86,与聚合物基质膜相比提升了83.72%。
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