【摘 要】
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由于晶格、电荷、自旋和轨道自由度的强烈耦合,八面体骨架结构的钙钛矿型过渡金属氧化物展示出精彩纷呈的物理性质。特别地,锰氧化物因具有庞磁阻、相分离、电荷/轨道序、半金属等物性而备受关注。其不同基态之间能量相近,对于外界微扰颇为敏感,温度、磁场、外延应变、静水压和界面工程等都能够显著调控锰氧化物中各种磁性的序竞争,产生与磁电输运行为密切关联的介观相分离磁织构。另一方面,在原子层级精确可控的La0.67
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由于晶格、电荷、自旋和轨道自由度的强烈耦合,八面体骨架结构的钙钛矿型过渡金属氧化物展示出精彩纷呈的物理性质。特别地,锰氧化物因具有庞磁阻、相分离、电荷/轨道序、半金属等物性而备受关注。其不同基态之间能量相近,对于外界微扰颇为敏感,温度、磁场、外延应变、静水压和界面工程等都能够显著调控锰氧化物中各种磁性的序竞争,产生与磁电输运行为密切关联的介观相分离磁织构。另一方面,在原子层级精确可控的La0.67Ca0.33MnO3/CaRu1-xTixO3和La0.7Sr0.3MnO3/SrRu1-xTixO3全氧化物超晶格体系中,层分辨的反铁磁层间耦合行为的发现填补了全氧化物人工反铁磁体的空白,它们的磁化构型亦与磁电输运行为存在着密切关系。这将促进基于锰氧化物的器件构筑和应用研究。为研究锰氧化物薄膜的磁电物性对于应力的响应和全氧化物人工反铁磁体系的磁电输运行为与层间交换耦合的关联,我们通过脉冲激光溅射沉积技术制备了锰氧化物单层膜以及La0.67Ca0.33MnO3/CaRu1-xTixO3反铁磁多层膜,利用结构表征与磁电输运测量手段,力图揭示和阐述其内在的物理机制。本论文共包括六章内容:第一章 首先我们简要介绍钙钛矿氧化物的结构畸变、界面衍生现象及其在器件中的应用。接着我们概述了反铁磁自旋电子学的发展和关于调控层间交换耦合作用的相关进展。最后我们扼要介绍了磁电阻效应的主要机理。第二章我们简要地介绍了本论文所用到的表征手段和测试原理,包括:靶材的烧结制备、薄膜的制备、样品的结构表征、微纳加工技术和低温磁电物性的测量。第三章我们研究了 Pr0.5Sr0.5MnO3/（LaAlO3）0.3（SrAl0.5Ta0.5O3）0.7（110）薄膜的各向异性应变的弛豫机制。随着厚度的增加,各向异性应变的弛豫具有多级演化特征,并产生相应磁电输运物性的改变。由于Pr0.5Sr0.5MnO3单胞的单斜畸变,面内两个方向的各向异性应变演化截然不同。考虑到结构与物性的关联,我们利用磁力显微镜表征Pr0.5Sr0.5MnO3薄膜的低温磁畴序的分布及其演化动力学,发现铁磁畴沿[111]和[111]晶向有序排列,形成71°或109°结构畴,证实了倒易空间图所显示的结构畴。第四章针对块材为铁磁金属态的La0.67Ca0.33MnO3,我们利用多种立方/正交衬底施加双轴和单轴张应变,修饰轴长比和增大单胞体积,增强Jahn-Teller协同畸变和面内轨道占据,诱导出反铁磁绝缘相。同时,利用静水压减弱锰氧化物薄膜的应变,增强双交换相互作用,抑制Jahn-Teller畸变,恢复隐藏的铁磁金属相。进而,利用单轴应变在La1-xCaxMn03（0≤x≤1/2）薄膜中都诱导出反铁磁绝缘态。第五章我们研究了 La0.67Ca0.33MnO3/CaRu0.5Ti0.5O3氧化物人工反铁磁体系的面内/面外磁电输运行为。当电流垂直膜面输运时,反铁磁体中的电输运符合双电流模型,反铁磁耦合状态为高阻态;有趣地是,随着温度升高,电流垂直膜面磁电阻出现了反号的行为,即铁磁耦合状态变为高阻态行为,这可能源于局域态辅助共振隧穿。当电流平行于膜面输运时,电流在整个样品面内宏观尺度流动,由于La0.67Ca0.33MnO3层的半金属特性,磁电阻由载流子限域效应主导,呈现出铁磁耦合状态为高阻态行为。第六章我们对氧化物人工反铁磁体系La0.67Ca0.33MnO3/CaRu0.5Ti0.5O3与La0.67Ca0.33MnO3/CaRu0.8Ti0.2O3施加静水压力,发现静水压力有利于锰氧化物的双交换作用,增强铁磁性与导电性,并能够提升层间反铁磁耦合奈尔温度。随着压力的增加,磁电阻出现明显的对称凹陷尖峰,通过研究各单层膜、异质结和三明治结构的静水压效应,发现该现象来源于界面自旋相关态。在较高压力下（～2.5 GPa）,氧化物人工反铁磁体出现高低阻态的反转,可能源于界面自旋相关散射机制与载流子限域输运机制的竞争。
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