层状二硫化锡晶体纳米膜的热输运研究

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二硫化锡(SnS2)是一种层状的n型半导体材料,它具有有趣的物理性质而且在光电探测器、传感器、场效应晶体管、电池等领域中显示出巨大的应用潜力。根据密度泛函理论,SnS2具有超低的晶格热导率,因此它在热电转换领域的应用也越来越受到人们的关注。理解层状SnS2纳米膜的热输运对于优化这些设备的热管理、能量输运和转换是至关重要的。但是由于其微纳尺度下热输运性质研究的复杂性,该问题的探索大大落后于其他物理特性如电学性质、光学性质的研究;关于SnS2纳米膜的热输运性质还有很多未知的地方,特别是缺少关于化学气相沉积法(CVD)生长的SnS2纳米膜热输运性质的研究工作。本文通过拉曼光热法实验测量了室温下不同厚度的机械剥离的单晶和CVD生长的多晶SnS2纳米膜的面内热导率,测得45 nm、77 nm、85 nm以及171 nm厚的单晶SnS2纳米膜面内热导率分别为9.2 Wm-1K-1、8.7 Wm-1K-1、8.3Wm-1K-1以及11.8 Wm-1K-1,60 nm、76 nm及98 nm厚的多晶SnS2纳米膜的面内热导率分别为5.5 Wm-1K-1、5.9 Wm-1K-1以及4.8 Wm-1K-1。在相似厚度下,机械剥离的单晶SnS2热导率是CVD制备的多晶SnS2热导率的两倍左右。此外,本文为了深入地理解机械剥离与CVD法制备的SnS2热输运性质之间的区别及其背后机理,采用透射电子显微镜对两种SnS2晶体纳米膜的微观结构进行表征,得到CVD多晶SnS2的平均晶粒尺寸约为250 nm。通过有限元热输运模型计算提取出实验中测量的多晶SnS2的晶界热导率为60 MWm-2K-1,并且研究了平均晶粒尺寸和晶粒尺寸分布均匀性对多晶SnS2热导率的影响。在晶粒平均尺寸一定的情况下,尺寸的不均匀分布并没有改变其热导率的大小,但影响了热流的空间分布。随着平均晶粒尺寸的减小,多晶SnS2热导率急剧减小,这暗示了在小晶粒尺寸的多晶SnS2中声子-晶界散射对热导率起到主导的作用。模型预测表明:平均晶粒尺寸减小到15 nm时,多晶SnS2面内热导率小于1 Wm-1K-1,这展示了通过改变平均晶粒尺寸调控多晶SnS2热导率的可能性。本文的研究结果为基于SnS2的电子/光电子器件的能量输运过程及热管理提供重要的实验数据,为进一步研究多晶SnS2的热电转换及其他应用提供有效的指导。
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