石墨烯是由sp~2键合碳原子构成的单原子厚度平面片状材料,具有优异电导率、出色的力学性能学和热稳定性,常用于增强聚合物的机械性能以及电性能。石墨烯/聚合物复合材料已经广泛应用于电磁屏蔽、能量储存、超级电容器、传感器、油水分离以及光热转换等领域。还原氧化石墨烯（rGO）是氧化石墨烯（GO）经过还原反应得到的一种石墨烯衍生物,其化学性质与石墨烯非常接近。与石墨烯相比,rGO制备方法简单、成本低并且化学活性更高。硅橡胶作为常用的聚合物基体,具有高弹性、高拉伸、透明、生物相容性等优势,rGO/硅橡胶复合材料在电子器件、医疗器械以及工业建筑等领域具有广泛应用前景。然而,硅橡胶极性较小且化学活性差,传统的机械共混以及溶液共混等方式难以制备填料分散均匀、填料网络完善且填料-基体界面相容性良好的rGO/硅橡胶复合材料。基于对上述问题的考虑,本论文以聚二甲基硅氧烷（PDMS）为基体,以rGO为功能填料,通过不同的工艺制备了具有不同结构和性能的rGO/PDMS功能复合材料。1、预先构建rGO填料骨架并渗透回填PDMS基体的工艺制备具有三维填料网络的rGO/PDMS复合材料。基于天然阳离子聚合物壳聚糖（CS）与GO之间的静电和氢键作用,通过水热反应和冷冻干燥的方式制备了CS-rGO气凝胶（CGA）。CGA的微观形貌表征证实,CGA形成了均匀连续的三维网络结构,rGO与CS之间的相互作用增强了rGO与CS之间的界面相容性。此外,CS是GO的一种绿色还原剂,在CS的作用下,CS还原与水热反应还原具有协同效果,使得CS-rGO的还原效果远远高于rGO。最后,将PDMS回填至CGA骨架中,制备了具有良好介电性能的CS-rGO/PDMS（PCGA）复合材料。在100 Hz的频率下,随着rGO含量的增加,介电常数从34.1增加到297.3,而介电损耗始终保持在1-2之间。导电的rGO可以提高介电常数,同时绝缘CS的屏障作用限制了漏电流的产生而降低了介电损耗,保证了介电常数和介电损耗的平衡。将PCGA组装为电容式传感器,并研究了其电容传感特性。结果表明,由于优异的机械性能、高介电常数和介电损耗的协同作用,该传感器具有良好的传感性能,在0-7 k Pa的压力范围内具有0.058 k Pa-1的高灵敏度和0-140 k Pa的宽检测范围。此外,该传感器可以实时监测步行、肘部弯曲以及手指按压等动作信号。2、预先用牺牲糖模板法制备了具有多孔结构的PDMS海绵基体,再通过浸渍吸附的工艺制备了具有rGO-CNT双连续导电网络的PDMS多功能海绵。为了增强活性填料与PDMS海绵骨架之间的相互作用,选用具有生物粘附性的聚多巴胺（PDA）对PDMS海绵进行改性以增强其化学活性。之后,通过浸渍吸附的方式在PDA改性的PDMS海绵（PDMS-PDA）表面形成一个rGO-CNT三维导电活性层来增强PDMS海绵的导电性。结果表明,rGO-CNT/PDMS-PDA海绵具有优异的导电性能,电导率可达1 S/m。将rGO-CNT/PDMS-PDA海绵组装成为压阻式传感器并表征了其传感特性。结果表明,该传感器可以检测不同压力和应变,在500 Pa的低压力下具有0.3 k Pa-1的灵敏度,可应用于智能可穿戴柔性电子设备等领域。此外,得益于rGO和CNT的疏水性的光吸收度,rGO-CNT/PDMS-PDA海绵具有优异的油水分离能力和光热转换性能（在1 k W/m~2功率密度的太阳光下照射2 min,其温度可到77.9℃）。3、通过羟基硅油乳液和GO共混成型并原位还原的新型高效策略制备具有三维填料网络的rGO/PDMS复合材料。由于胶乳粒子对rGO的空间排斥作用,rGO被限制在胶乳粒子的界面处,形成了相互连接的三维隔离结构导电网络。得益于三维的rGO填料网络,rGO/PDMS复合材料的具有优异的导电性能和低逾渗阈值（0.23 vol%）,实现低rGO负载下有效的电子传输,这赋予了其优异的柔韧性和机械变形能力。因此,基于rGO/PDMS复合材料的应变传感器表现出优异的灵敏度（44.01）、超宽的应变范围（300%）和良好的稳定性（2500次循环）。此外,该传感器在实时监测人体手指运动、面部肌肉、语音识别和生理信号等领域具有潜在应用。