铂（Pt）基贵金属催化剂因其出色的氧还原反应（ORR）催化性能被广泛应用于燃料电池和金属-空气电池等新能源器件中。然而,Pt基催化剂面临成本高、稳定性低和抗毒化能力差等问题,限制了燃料电池和金属-空气电池等新能源器件的大规模应用。因此,开发高效的非贵金属ORR电催化剂,是实现燃料电池和金属-空气电池商业化应用的关键。本文以金属-有机框架（MOF）衍生的过渡金属-氮-碳催化剂为研究对象,采用原位表面限域的合成方法,制备了一系列过渡金属和氮共掺杂的多孔纳米碳材料,揭示了单原子Fe-N4位点的生长机理,并从纳米结构和活性位点两方面对催化剂进行调控,研究催化剂的孔道结构和活性位点特性对催化性能的具体影响,主要工作内容如下:1.利用原位表面限域法,在氮掺杂碳的片状纳米材料上原位生长单原子Fe-N4位点制备二维的L-FeNC催化剂。并结合一系列的表征手段探究了 Fe-N4位点的生长机理。研究发现,表面生成的Zn3[Fe（CN）6]2不仅可以作为保护层稳定沸石咪唑骨架材料（ZIF-L）,防止样品在热解过程中发生团聚,同时ZIF-L纳米颗粒和表面生成的Zn3[Fe（CN）6]2在热解过程中的相互作用有利于微孔-介孔分级结构的形成,而且还为高温下原位形成的Fe-Nx活性位提供了丰富的Fe源。丰富的Fe-N4活性位和多级孔结构加快了 ORR质量传输和电荷转移速率,使得L-FeNC表现出优异的催化性能。在碱性条件下,L-FeNC的半波电位为0.89 V,优于具有相同负载量的商业Pt/C（0.87V）。此外,以L-FeNC为空气电极催化剂组装的锌-空气电池最大功率密度可达140 mW cm-2,并且在连续运行50 000 s的过程中始终能够保持稳定的输出电压。2.利用表面限域法构建了具有丰富单原子Fe-N4位点和多级孔结构的FeNC催化剂。由于ZIF与表面生成Zn3[Fe（CN）6]2之间存在热稳定性的差异,在热解过程中构筑了限域热解的环境,并通过界面处的相互作用实现孔道结构的转换,引入了有利于提升传质效率的多级孔结构。在碱性条件下,FeNC催化剂表现出优异的活性和稳定性,半波电位为0.89 V,优于商业Pt/C（0.87 V）。通过N2吸脱附曲线和拉曼光谱研究发现,FeNC催化剂具有丰富的介孔和较大的比表面积,有利于提升传质效率,同时Fe掺杂有利于增加材料的石墨化程度进而提升材料的导电性,最终得到优异的催化活性。3.通过表面限域的方法制备了原子级分散的双活性位FeNiNC催化剂。得益于Fe-N4和Ni-N4活性位点的协同作用以及多级孔结构带来的高比表面积和孔体积,FeNiNC表现出优异的催化活性和稳定性。在碱性条件下,FeNiNC催化ORR的半波电位为0.90 V,且在10 000 s稳定性测试后电流仅衰减了 2%。此外,通过采用同步辐射X射线吸收光谱研究发现,Ni的引入有效地调节Fe金属的电子结构来优化材料的催化性能。