甲基丙烯酸甲酯(methyl methacrylate, MMA)是一种重要的化工原料,主要用作生产有机玻璃、高聚酯、腈纶、涂料和医药功能高分子材料等。目前工业化生产MMA的传统工艺为丙酮氰醇法。丙酮氰醇法,原料氢氰酸为剧毒,反应过程中使用的硫酸具有高腐蚀性,并产生的硫酸氢钱难以处理,整个反应中原子利用率有47%。乙烯法经由CO、乙烯和甲醇反应生成丙酸甲酯,再与甲醛反应直接生成MMA的路线以成本低、原料来源丰富和工艺流程短的特点,吸引了越来越多的关注。针对此路线的第二步反应——丙酸甲酯与甲醛反应生成MMA的负载碱金属催化剂及反应过程的关键问题,进行了系统的基础研究,主要研究内容及创新性成果如下：(1)采用浸渍法制备出了用于丙酸甲酯与甲醛反应生成MMA的催化剂,并对活性组分、不同类别的助剂、改进的制备方法的催化剂进行表征及反应活性的评价,建立了催化剂的组成-制备方法-结构与反应性能的关系。从XRD、BET、CO2-TPD和TEM等表征手段,对催化剂的活性进行了分析。添加锆、碱土金属助剂的铯系催化剂具有较高的催化活性,其同时具有酸碱活性中心。调节催化剂的酸碱活性中心比例,有利于提高催化剂的活性。助剂锆是以氧化锆的形式分散在载体表面。助剂镁的加入减少了催化剂的积炭量。最终确定了催化剂活性组分Cs的最佳含量为15%,助剂Zr的最佳含量为2.0g/100molSiO2及Mg的最佳含量为1.0g/100molSiO2。(2)选用添加碱土金属助剂高活性的铯系催化剂,考察了原料液配比、反应温度、载气流量和重时空速等工艺参数对反应性能的影响。在最佳的工艺条件下,催化剂的活性达到最高。MP转化率为21.5%,MMA选择性为93.8%。(3)连续反应中,催化剂出现了活性下降现象,TG-DSC和SEM分析表明,催化剂的部分失活的主要原因是反应中生成无机炭吸附或部分聚合在催化剂的表面占据了表面的活性位或堵塞了催化剂的孔道。催化剂可通过高温煅烧的方法得到再生。